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Enregistrement W2324058585 · doi:10.1021/jp412292w

Primary Oxide Latent Storage and Spillover Enabling Electrocatalysts with Reversible Oxygen Electrode Properties and the Alterpolar Revertible (PEMFC versus WE) Cell

2014· article· en· W2324058585 sur OpenAlexaff
Milan M. Jakšić, Gianluigi A. Botton, Γεώργιος Παπακωνσταντίνου, Feihong Nan, Jelena M. Jakšić

Notice bibliographique

RevueThe Journal of Physical Chemistry C · 2014
Typearticle
Langueen
DomaineEnergy
ThématiqueElectrocatalysts for Energy Conversion
Établissements canadiensMcMaster University
Organismes subventionnairesnon disponible
Mots-clésElectrocatalystReversible hydrogen electrodeTafel equationPolarization (electrochemistry)OxideElectrodeChemistryHydrogen spilloverAdsorptionMaterials scienceAnalytical Chemistry (journal)Inorganic chemistryChemical engineeringElectrochemistryPhysical chemistryReference electrode

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Surface in and ex situ analysis have shown that in the course of cathodic oxygen reduction (ORR), all along the reversible potential range (the low slope Tafel plots, about 30 mVs/dec), nanostructured Pt electrocatalyst is covered by the interfering primary (Pt–OH) and surface (Pt═O) oxide mixture, while the higher polarization (120 mVs/dec) characterizes electrocatalytic surface deprived from these oxides and, consequently, the reaction mechanism of direct electron exchange on clean electrode surface. The substantial difference between the standard RHE (reversible hydrogen electrode) and ROE (reversible oxygen electrode), is that the former implies spontaneous hydrogen adsorption, fast H-adatoms (Pt–H) effusion and reversible electrode behavior (Pt(H 2 )/Pt–H/H 3 O + ), while the latter features the strong irreversible Pt═O adsorptive strength, and which is more significant, missing the Pt–OH spillover within the critical potential range between the primary oxide adsorption/desorption peaks position and oxygen evolving limits in both potentiodynamic scan directions (or the imposed polarization energy barrier of about 600 mVs). Since the Pt–OH presence and spillover are unavoidable decisive and indispensable for establishing the ROE properties, and thermodynamic electrode equilibrium (Pt(O 2 )/Pt–OH/Pt═O/OH – ), within the pronounced high polarization broad potential range, such spillover species has the same meaning and significance for the ROE as Pt–H plays for the RHE. Thence, to fill such a high polarization gap, the guiding concept implies homogeneous nanostructured distribution and selective grafting while interactive hypo-hyper-d-d-interelectronic bonding of Pt nanoclusters upon various mixed valence hypo-d-oxide supports, primarily Nb 2 O 5,TiO 2 (or Ta 2 O 5,TiO 2 ), because of their much thermally advanced electronic conductivity and extra high stability. In such a constellation, nanoparticles of Pt and solid oxides establish the so-called SMSIs (strong metal–support interactions), the strongest ones in all of chemistry, together with advanced electron conductive transfer, while the exposed surface of the latter undergoes spontaneous dissociative adsorption of water molecules (Nb 2 O 5 → 2 Nb(OH) 5 ), and thereby becomes, along with continuous further water vapor supply, the undisturbed and almost unlimited, (alike electrons in metals) renewable latent storage and spillover source of the Pt–OH all along the potential axis between oxygen and hydrogen evolving limits, with inexhaustible abilities of further optimizations. The reversible alterpolar changes instantaneously result by the spillover of H-adatoms with corresponding bronze type (Pt/H x NbO 5, x ≈ 0.3) electrocatalysts under cathodic, and/or its hydrated state (Pt/Nb(OH) 5 ), responsible for Pt–OH effusion, under anodic polarization. This way there establishes the reversibly revertible alterpolar bronze features (Pt/H x NbO 5 ↔ Pt/Nb(OH) 5 ), as the thermodynamic equilibrium, and thereby substantially advanced electrocatalytic properties of these composite interactive electrocatalysts for both oxygen and hydrogen electrode reactions, in particular unique and superior for the revertible (proton exchange membrane fuel cell (PEMFC) versus water electrolysis (WE)) cells.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,001
Score d'incertitude au seuil0,004

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,001
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0010,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,007
Tête enseignante GPT0,180
Écart entre enseignants0,173 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations16
Publié2014
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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