Mapping Out Chemically Similar, Crystallographically Nonequivalent Hydrogen Sites in Metal–Organic Frameworks by <sup>1</sup>H Solid-State NMR Spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
Metal–organic frameworks (MOFs) are important materials with many actual and potential applications. Crystal structure of many MOFs is determined by single-crystal X-ray diffraction. However, due to the inability of XRD to accurately locate hydrogen atoms, the local structures around framework hydrogen are usually poorly characterized even if the overall framework has been accurately determined. 1 H solid-state NMR (SSNMR) spectroscopy should, in principle, be used as a complementary method to XRD for characterizing hydrogen local environments. However, the spectral resolution of 1 H SSNMR is severely limited by the strong 1 H– 1 H homonuclear dipolar coupling. In this work, we demonstrate that high-resolution 1 H MAS spectra of MOF-based material can be obtained by ultrafast sample spinning at high magnetic field in combination with isotopic dilution. In particular, we examined an important MOF, microporous α-Mg 3 (HCOO) 6 and α-Mg 3 (HCOO) 6 in the presence of several guest species. All six chemically very similar, but crystallographically, nonequivalent H sites of these MOFs were resolved in a chemical shift range as small as 0.8 ppm. Although the assignment of 1 H peaks due to crystallographically nonequivalent hydrogens is difficult due to that they all have almost identical chemical environments, we are able to show that they can be assigned from 1 H– 1 H proximity maps obtained from 2D 1 H– 1 H double quantum (DQ) experiments in conjunction with theoretical calculations. 1 H MAS spectra of framework hydrogen are very sensitive to the guest molecules present inside the pores and they provide insight into host–guest interaction and dynamics of guest molecule. The ability of achieving very high resolution for 1 H MAS NMR in MOF-based materials and subsequent spectral assignment demonstrated in this work allows one to obtain new structural information complementary to that obtained from single-crystal XRD.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».