Reaction of OH and NO at Low Temperatures in the Presence of Water: the Role of Clusters
Notice bibliographique
Résumé
Abstract There has been a lot of speculation about the role of water in gas phase reactions involving neutrals, radicals and ions. The reaction of NO and OH has attracted a lot of attention in the past due to its relevance for ozone chemistry in the atmosphere. In the present contribution we report low temperature measurements of the recombination of OH and NO at low temperatures in Laval nozzle expansions between 300 K and 60 K. We find an increase of the bimolecular rate constant in the presence of water of up to 40%. This effect has been attributed to water molecules acting either as an efficient collider releasing energy from the intermediate (in collisions) or – which is more likely for the present experimental conditions – as a cluster partner of the reaction intermediate HONO that also dissipates energy via cluster dissociation, which can in turn both stabilize the reaction intermediate, decrease back reaction to OH and NO, and enh ance finally the overall reaction to the products. The supersaturation of water vapor in the cold Laval nozzle expansion strongly favors the formation of clusters in the nozzle throat; their exact concentration is, however, difficult to estimate due to non-equilibrium conditions. The possible role of clusters in the recombination of OH and NO is investigated using ab initio molecular dynamics calculations. Beyond the reaction intermediate HONO and intramolecular proton transfer events also transient HOON was observed in the theoretical study.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».