Calculating Equilibrium Phase Distribution during the Formation of Secondary Organic Aerosol Using COSMO<i>therm</i>
Notice bibliographique
Résumé
Challenges in the parametrization of compound distribution between the gas and particle phase contribute significantly to the uncertainty in the prediction of secondary organic aerosol (SOA) formation and are rooted in the complexity and variability of atmospheric condensed matter, which includes water, salts, and a multitude of organic oxidation products, often in two separated phases. Here, we explore the use of the commercial quantum-chemistry-based software COSMOtherm to predict equilibrium partitioning and Setchenow coefficients of a suite of oxidation products of α-pinene ozonolysis in an aerosol that is assumed to separate into an organic-enriched phase and an electrolyte-enriched aqueous phase. The predicted coefficients are used to estimate the phase distribution of the organic compounds, water and ammonium sulfate, the resulting phase composition, and the SOA yield. Four scenarios that differ in terms of organic loading, liquid water content, and chemical aging are compared. The organic compounds partition preferentially to the organic phase rather than the aqueous phase for the studied aerosol scenarios, partially due to the salting-out effect. Extremely low volatile organic compounds are predicted to be the dominant species in the organic aerosols at low loadings and an important component at higher loadings. The highest concentration of oxidation products in the condensed phase is predicted for a scenario assuming the presence of non-phase-separated cloud droplets. Partitioning into an organic aerosol phase composed of the oxidation products is predicted to be similar to partitioning into a phase composed of a single organic surrogate molecule, suggesting that the calculation procedure can be simplified without major loss of accuracy. COSMOtherm is shown to produce results that are comparable to those obtained using group contribution methods. COSMOtherm is likely to have a much larger application domain than those group contribution methods because it is based on fundamental principles with little calibration.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».