Kinetics versus Charge Separation: Improving the Activity of Stoichiometric and Non-Stoichiometric Hematite Photoanodes Using a Molecular Iridium Water Oxidation Catalyst
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Oxygen-deficient iron oxide thin films, which have recently been shown to be highly active for photoelectrochemical water oxidation, were surface-functionalized with a monolayer of a molecular iridium water oxidation cocatalyst. The iridium catalyst was found to dramatically improve the kinetics of the water oxidation reaction at both stoichiometric and nonstoichiometric α-Fe2O3-x surfaces. This was found to be the case in both the dark and in the light as evidenced by cyclic voltammetry, Tafel analysis, and electrochemical impedance spectroscopy (EIS). Oxygen evolution measurements under working conditions confirmed high Faradaic efficiencies of 69–100% and good stability over 22 h of operation for the functionalized electrodes. The resulting ∼200–300 mV shift in onset potential for the iridium-functionalized sample was attributed to improved interfacial charge transfer and oxygen evolution kinetics. Mott–Schottky plots revealed that there was no shift in flat-band potential or change in donor density following functionalization with the catalyst. The effect of the catalyst on thermodynamics and Fermi level pinning was also found to be negligible, as evidenced by open-circuit potential measurements. Finally, transient photocurrent measurements revealed that the tethered molecular catalyst did improve charge separation and increase charge density at the surface of the photoanodes, but only at high applied biases and only for the nonstoichiometric oxygen-deficient iron oxide films. These results demonstrate how molecular catalysts can be integrated with semiconductors to yield cooperative effects for photoelectrochemical water oxidation.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».