The Role of Dissolved Hydrogen on the Corrosion/Dissolution of Spent Nuclear Fuel
Notice bibliographique
Résumé
The literature on nuclear fuel dissolution and radionuclide release studies in aqueous solutions containing dissolved hydrogen has been reviewed. These studies include investigations with spent PWR and MOX fuels, fuel specimens doped with alpha emitters to mimic “aged” fuels, SIMFUELs fabricated to simulate spent fuel properties, and unirradiated uranium dioxide pellets and powders. In all these studies, dissolved hydrogen was shown to suppress fuel corrosion and in spent fuel studies to suppress radionuclide release. A number of mechanisms have been either demonstrated or proposed to explain these effects, all of which involve the activation of hydrogen to produce the strongly reducing H• radical, which scavenges radiolytic oxidants and suppresses fuel oxidation and dissolution (i.e., corrosion). Both gamma and alpha radiation have been shown to produce H• surface species. With gamma radiation this could involve the absorption of gamma energy by the solid leading to water decomposition to OH• and H• radicals, with the OH• radical subsequently reacting with hydrogen to yield an additional H•. This latter radical then suppresses fuel oxidation and scavenges radiolytic oxidants. With alpha radiation, the need to neutralize oxygen vacancies generated by recoil events can initiate the same process by decomposing water. In the absence of radiation fields activation can occur on the surface of noble metal (epsilon) particles. Since these particles are galvanically-coupled to the fuel matrix they act as anodes for hydrogen oxidation (which proceeds through surface H• species) and forces the UO2 to adopt a low potential. Also, there is some evidence to suggest that H2 can be activated on the UO2 surface in the presence of hydrogen peroxide, but the process appears to be inefficient. Depending on the radiation fields present and the number density of epsilon particles, complete suppression of fuel corrosion appears possible even for hydrogen pressures as low as 0.1 to 1 bar. Since the corrosion of steel liners within failed waste containers could produce hydrogen pressures up to 50 bar, fuel corrosion could be completely suppressed under the long-term conditions expected in sealed repositories.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
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