Impact of the Selenolate Ligand on the Bonding Behavior of Au<sub>25</sub> Nanoclusters
Notice bibliographique
Résumé
We report the intriguing bonding behavior of selenolate-protected Au 25 nanoclusters (Au 25 (SeR) 18 ), revealed by temperature-dependent X-ray absorption spectroscopy (XAS) from both the metal (Au L 3 -edge) and ligand (Se K-edge) perspectives. The structure of Au 25 (SeR) 18 was first analyzed in great detail using a site-specific, multishell (i.e., Au–Au core/surface/staple, Au–Se/Se-Au and Se–C shells) approach. It was found that the Au 13 core of Au 25 (SeR) 18 remains relatively unchanged at low temperature while aurophilic interactions on the surface are significantly longer in distance compared with their thiolate-protected counterpart, Au 25 (SR) 18 . Remarkably, temperature-dependent studies showed a significant thermal contraction of the Au–Au framework in Au 25 (SeR) 18, which is absent in the Au 25 (SR) 18 system. This unusual bonding behavior of Au 25 (SeR) 18 is proposed to be induced by the dimeric staple-like motif (−Au–Se–Au–Se–Au−) surface structures, where aurophilic bond distances and Au–Se–Au bond angles are sensitive toward temperature change. Density functional theory and molecular dynamics (DFT-MD) simulations were conducted to confirm this mechanism and provide further insight into the bonding behavior of the Au 25 (SeR) 18 nanocluster. Finally, we use near-edge XAS results to demonstrate that the thermal contraction effect induces a change to the electronic properties of both the Au and Se and consistently accounted for using ab initio simulations of the near-edge and valence band structure.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».