Radical–Radical Recognition: Switchable Magnetic Properties and Re-entrant Behavior
Pourquoi ce travail est dans la base
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Notice bibliographique
Résumé
π–π radical interactions have exacting geometry requirements, significantly more stringent than those of a hydrogen bond or a van der Waals interaction. Here, supramolecular synthons based on such radical–radical recognition are employed to generate switchable structural and magnetic properties. Interactions between neighboring paramagnetic ligands of the La(hfac) 3 (pyDTDA) 2 coordination complex cause a rare re-entrant phase transition (hfac = 1,1,1,5,5,5-hexafluoroacetylacetonato-; pyDTDA = 4-(2′-pyridyl)-1,2,3,5-dithiadiazolyl). Below 100 K, the complex is diamagnetic in the solid state, consistent with an f 0 lanthanum(III) ion and “pancake bonding” of the π-radical ligands. Upon heating, the supramolecular one-dimensional arrangement undergoes two sequential structural phase transitions, observed at ca. 160 and 310 K, successively involving the rupture of half and then the totality of the “pancake bonds” and generating stepwise increases in the paramagnetic susceptibility. We use the structural and magnetic data to develop a theoretical model that clearly predicts the unprecedented re-entrant behavior of this radical-La(III)-radical complex. Moreover, this microscopic free-energy model demonstrates that any system with essentially noninteracting “dimers” contains within itself the possibility of a distortion associated with re-entrant phase transitions if the lattice is “soft” enough (i.e., low rigidity).
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Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,011 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle