High Performance Pseudocapacitors Based on Multicomponent Transition Metal Oxides By Local Distortion of Oxygen Octahedra
Notice bibliographique
Résumé
As pseudo-capacitors store the charge based on the dual (‘faradaic’ and ‘capacitive’) modes, they have the advantages of both ultracapacitors and rechargeable batteries.[1] One of the main directions in pseudo-capacitor research in the past decade has been the integration of nanostructured metal oxides, hydroxides, and chalcogenides with conductive carbon nanomaterials,[2] such as graphene and carbon nanotubes. Nanostructures bring the benefits of high rate capability as well as long cycle life related to the improved mechanical stability of active phases, as nanomaterials are better at releasing the strains. The nanostructure effect of metal oxides was verified for a variety of morphologies with diverse transition metals.[3]Nonetheless, a majority of studies have focused solely on the nanostructure effects, and the impact of the TM choice or mixing of multiple TMs on the electrochemical performance has not been examined in depth. Here, we have systematically investigated the impact of multiple TMs, particularly those commonly adopted as pseudo-capacitor active materials: Ni, Co, and Mn. Interestingly, when the three TMs are mixed in equal amounts, the specific capacitance rises far beyond those of their individual cases, indicating a synergistic effect from the TM mixing. A combined experimental and theoretical analysis reveals that the enhanced performance originates from permanent local distortions of [NiO6] octahedra in the presence of aliovalent cations (Co3+ and Mn4+) and transition metal vacancies (V M), among which V M has the largest effect on distorting the nearest neighboring [NiO6] octahedra. The degenerate eg level in Ni2+, the primary redox center for capacitance acquisition, is split via this permanent distortion, thus enabling the energetically more facile redox swing of Ni2+/3+by alleviating the structural variation from a Jahn-Teller effect. This study introduces a new opportunity to improve the electrochemical performance of pseudo-capacitors through the mixing of multiple TM cations. The solid solution mixing of multiple TMs pre-distorts the framework and consequently mitigates Jahn–Teller-type structural variation during the redox reaction, resulting in the significantly wider redox swing of Ni and the larger pseudo-capacitance of the solid solutions. The findings of this study demonstrate the importance of structure-property relation in designing and improving key active materials in emerging energy storage systems. References [1] Simon, P., Gogotsi, Y., Nat. Mater. 2008, 7, 845-854. [2] Yu, G., Hu, L., Liu, N., Wang, H., Vosgueritchian, M., Yang, Y., Cui, Y., Bao, Z., Nano Lett. 2011, 11, 4438-4442 [3] Lu, Q., Chen, J. G. G., Xiao, J. Q., Angew. Chem. Int. Ed. 2013, 52, 1882-1889
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».