Development of Phosphonate Monoesters Building Units in Metal-Organic Frameworks
Notice bibliographique
Résumé
The use of predictable coordination geometries and the development of new ligands has allowed supramolecular chemists to design a plethora of new materials. Among these are metal-organic frameworks (MOFs), which are composed of ligands coordinating to metal atoms or clusters to generate a framework with potential porosity. MOFs exemplify supramolecular design strategy as their extended structure and tunable properties allow them to be applied for various applications.1 To date, many MOFs utilize carboxylates as the coordinating group since they have well studied coordination geometries and thus predictable framework topologies. Though there are examples of carboxylate-based MOFs possessing water stability, most do not possess this key feature, hindering their application in industrial settings. Phosphonate monoesters (PMEs) have been investigated as a means to impart water stability to a MOF by kinetically shielding the linker-metal bond with the ester moiety.2 Unfortunately, phosphonate monoesters have relatively unexplored coordination geometries, with most studies focusing on chlodronic acid and its derivatives, which do not typically form porous materials. In an attempt to establish building units based on PMEs, 1,4-benzenediphosphonate monoester ligands have been synthesized, coordinated to Cu(II), and characterized. It was found that while the methyl and ethyl analogues form similar 3-D structures with poor water stability,3 the isopropyl analogue forms a layered material possessing water stability. The isopropyl analogue contains chains of Cu-PME, with the isopropyl esters lying directly above and below the Cu atoms, kinetically shielding this bond from water. This water stable building unit was predicted to generate a porous framework with non-linear ligands. To test this hypothesis, 1,3,5-benzenetriphosphonate monoisopropyl ester was synthesized and coordinated to Cu(II). Unfortunately, no single crystal of sufficient quality has been produced, though a predicted and refined structure matches well to various characterization techniques. As predicted, this material is porous and does not degrade in harsh humid conditions (353K and 90% relative humidity).
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».