Exact exchange with non-orthogonal generalized Wannier functions
Notice bibliographique
Résumé
The evaluation of exact exchange (EXX) is an important component of quantum chemical calculations performed with ab initio and hybrid density functional methods. While evaluating exact exchange is routine in molecular quantum chemical calculations performed with localized basis sets, the non-local nature of the exchange operator presents a major impediment to the efficient use of exact exchange in calculations that employ planewave basis sets. Non-orthogonal generalized Wannier functions (NGWFs) corresponding to planewave expansions of localized basis functions are an alternative form of basis set that can be used in quantum chemical calculations. The periodic nature of these functions renders them suitable for calculations of periodic systems, while the contraction of sets of planewaves into individual basis functions reduces the number of variational parameters, permitting the construction and direct diagonalization of the Fock matrix. The present study examines how NGWFs corresponding to Fourier series representations of conventional atom-centered basis sets can be used to evaluate exact exchange in periodic systems. Specifically, an approach for constructing the exchange operator with NGWFs is presented and used to perform Hartree-Fock calculations with a series of molecules in periodically repeated simulation cells. The results demonstrate that the NGWF approach is significantly faster than the EXX method, which is a standard approach for evaluating exact exchange in periodic systems.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,002 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».