(Invited) Impact of Carbon Surface Functionalities on the Electrochemical Detection of Hemoglobin
Notice bibliographique
Résumé
The electrochemical biosensing of hemoglobin (Hb) may provide a relatively fast method of detection with the possibility of developing point-of-care diagnostics or at-home monitoring; however, obtaining a Hb electrochemical signal is often slow and difficult because the four redox active heme groups are buried in the interior hydrophobic regions of the protein. Ideally, the biosensor electrode would be inexpensive and formed from environmentally sustainable materials, such as carbon. However, the electroactivity of Hb is inconsistent on different carbon electrode materials. Additionally, Hb electroactivity is strongly dependent on whether the Hb is immobilized on the electrode surface or is in a solution-based sample. Clearly, for a point-of-care diagnostic, it would be useful to be able to measure the Hb concentrations within a liquid phase, and therefore a carbon material which evidences Hb-electroactivity is required. Until this work, there was little understanding of the role that carbon-oxygen surface functional groups (from the carbon electrode) played in Hb electroactivity. We examine Hb electroactivity of several carbons are examined through cyclic voltammetry and differential pulse voltammetry in a neutral phosphate buffered electrolyte. Carbon-oxygen surface functionalities were characterized using X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), thermal programmed desorption (TPD) and attenuated total reflection Fourier transform infrared spectroscopy (ATR-FTIR). Our findings show that Hb electroactivity is inhibited by ether and carbonyl surface groups present on the carbon electrode. Using this information, a Hb-inactive carbon (Vulcan XC-72) was made active for Hb detection by removal of these surface groups (see figure). Ultrasonication removed the ether functionalities, resulting in a significant increase in the Hb electroreduction. The amount of reduction was increased further if the ultrasonication was followed by a relatively simple 15 minute electroreduction at -1.95 V vs. Hg/Hg2SO4 (saturated K2SO4) in stirred 10 mM phosphate electrolyte (pH 5.03) purged with N2. The electroreduction was shown to selectively remove the carbonyl and quinone functionalities, resulting in the increase Hb electroactivity. The knowledge of carbon-oxygen surface functionalities is essential to better understand hemoglobin’s electroactivity on carbon and influences the choice of carbon electrode materials for further development of hemoglobin electrochemical biosensors. Figure: Representative CVs (a) and DPVs (b) of glassy carbon (dotted green curve), ultrasonicated Vulcan XC-72 on glassy carbon (dashed purple curve) and ultrasonication+electrochemically reduced Vulcan XC-72 on glassy carbon (solid purple curve) in 0.1 M PB containing 0.2 g L-1 BHb from at least three replicate trials. Figure 1
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,003 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».