Switchable CO2 electroreduction via engineering active phases of Pd nanoparticles
Notice bibliographique
Résumé
Active-phase engineering is regularly utilized to tune the selectivity of metal nanoparticles (NPs) in heterogeneous catalysis. However, the lack of understanding of the active phase in electrocatalysis has hampered the development of efficient catalysts for CO2 electroreduction. Herein, we report the systematic engineering of active phases of Pd NPs, which are exploited to select reaction pathways for CO2 electroreduction. In situ X-ray absorption spectroscopy, in situ attenuated total reflection-infrared spectroscopy, and density functional theory calculations suggest that the formation of a hydrogen-adsorbed Pd surface on a mixture of the α- and β-phases of a palladium-hydride core (α+β PdH x @PdH x ) above −0.2 V (vs. a reversible hydrogen electrode) facilitates formate production via the HCOO* intermediate, whereas the formation of a metallic Pd surface on the β-phase Pd hydride core (β PdH x @Pd) below −0.5 V promotes CO production via the COOH* intermediate. The main product, which is either formate or CO, can be selectively produced with high Faradaic efficiencies (>90%) and mass activities in the potential window of 0.05 to −0.9 V with scalable application demonstration.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».