Anomalous Photocatalytic Activity of Nanocrystalline γ-Phase Ga<sub>2</sub>O<sub>3</sub> Enabled by Long-Lived Defect Trap States
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Notice bibliographique
Résumé
Semiconductor photocatalysis has emerged as an efficient and sustainable advanced oxidation process for wastewater treatment and other environmental remediation and forms the basis for water splitting and solar-to-fuel conversion. Nanocrystalline metal oxides are particularly promising photocatalysts because of their efficiency, stability, and low toxicity. However, the influence of the crystal structure and defects on the photocatalytic activity of these polymorphic materials is still poorly understood. In this work we investigated the structural dependence of the photocatalytic activity of nanocrystalline Ga 2 O 3 . We demonstrate that metastable cubic-phase γ-Ga 2 O 3 prepared from colloidal nanocrystals exhibits an anomalously high photocatalytic activity, which rapidly decreases upon thermally induced transformation to monoclinic β-Ga 2 O 3 . Using steady-state and time-resolved photoluminescence measurements we showed that the reduction in photocatalytic activity upon annealing is accompanied by a decrease in native defect (i.e., oxygen vacancy) concentration and interactions. Trapping charge carriers in defect-induced states in γ-Ga 2 O 3 nanocrystals results in a reduced rate of charge recombination and enhanced interfacial charge transfer, which has been unambiguously confirmed by comparative measurements using In 3+ -doped Ga 2 O 3 . These phenomena are enabled by the unique character of defect states in γ-Ga 2 O 3 nanocrystals which have much longer lifetime than typical metal oxide surface states. Using various scavengers, we demonstrated that reactive radicals (OH • and O 2 •– ) formed by photogenerated charge carriers play a key role in the mechanism of photocatalytic degradation by Ga 2 O 3 . The results of this work demonstrate how manipulation of the location and electronic structure of defect sites in nanostructured metal oxides can be effectively used to control charge carrier separation and enhance photocatalytic activity, without a detriment to high surface-to-volume ratio.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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