In operando spectroscopic studies of high temperature electrocatalysts used for energy conversion
Notice bibliographique
Résumé
Solid-state electrochemical cells are efficient energy conversion devices that can be used for clean energy production or for removing air pollutants from exhaust gas emitted by combustion processes. For example, solid oxide fuel cells generate electricity with low emissions from a variety of fuel sources; solid oxide electrolysis cells produce zero-emission H2 fuel; and solid-state DeNO x cells remove NO x gases from diesel exhaust. In order to maintain high conversion efficiencies, these systems typically operate at temperatures > or = 500°C. The high operating temperatures, however, accelerate chemical and mechanical cell degradation. To improve device durability, a mechanistic understanding of the surface chemistry occurring at the cell electrodes (anode and cathode) is critical in terms of refining cell design, material selection and operation protocols. The studies presented herein utilized in operando Raman spectroscopy coupled with electrochemical measurements to directly correlate molecular/material changes with device performance in solid oxide cells under various operating conditions. Because excessive carbon accumulation with carbon-based fuels destroys anodes, the first three studies investigated strategies for mitigating carbon accumulation on Ni cermet anodes. Results from the first two studies showed that low amounts of solid carbon stabilized the electrical output and improved performance of solid oxide fuel cells operating with syn-gas (H 2/CO fuel mixture). The third study revealed that infiltrating anodes with Sn or BaO suppressed carbon accumulation with CH 4 fuel and that H 2O was the most effective reforming agent facilitating carbon removal. The last two studies explored how secondary phases formed in traditional solid oxide cell materials doped with metal oxides improve electrochemical performance. Results from the fourth study suggest that the mixed ion-electron conducting Zr 5Ti 7O 24 secondary phase can expand the electrochemically active region and increase electrochemical activity in cermet electrodes. The final study of lanthanum strontium manganite cathodes infiltrated with BaO revealed the reversible decomposition/formation of a Ba 3Mn 2O 8 secondary phase under applied potentials and proposed mechanisms for the enhanced electrocatalytic oxygen reduction associated with this compound under polarizing conditions. Collectively, these studies demonstrate that mechanistic information obtained from molecular/material specific techniques coupled with electrochemical measurements can be used to help optimize materials and operating conditions in solid-state electrochemical cells.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».