Simulating Electron Dynamics in Polarizable Environments
Notice bibliographique
Résumé
We propose a methodology for simulating attosecond electron dynamics in large molecular systems. Our approach is based on the combination of real time time-dependent-density-functional theory (RT-TDDFT) and polarizable Molecular Mechanics (MMpol) with the point-charge-dipole model of electrostatic induction. We implemented this methodology in the software deMon2k that relies heavily on auxiliary fitted densities. In the context of RT-TDDFT/MMpol simulations, fitted densities allow the cost of the calculations to be reduced drastically on three fronts: (i) the Kohn-Sham potential, (ii) the electric field created by the (fluctuating) electron cloud which is needed in the QM/MM interaction, and (iii) the analysis of the fluctuating electron density on-the-fly. We determine conditions under which fitted densities can be used without jeopardizing the reliability of the simulations. Very encouraging results are found both for stationary and time-dependent calculations. We report absorption spectra of a dye molecule in the gas phase, in nonpolarizable water, and in polarizable water. Finally, we use the method to analyze the distance-dependent response of the environment of a peptide perturbed by an electric field. Different response mechanisms are identified. It is shown that the induction on MM sites allows excess energy to dissipate from the QM region to the environment. In this regard, the first hydration shell plays an essential role in absorbing energy. The methodology presented herein opens the possibility of simulating radiation-induced electronic phenomena in complex and extended molecular systems.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».