Redox Processes of Manganese Oxide in Catalyzing Oxygen Evolution and Reduction: An <i>in Situ</i> Soft X-ray Absorption Spectroscopy Study
Pourquoi ce travail est dans la base
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Notice bibliographique
Résumé
High Resolution Image Download MS PowerPoint Slide Manganese oxides with rich redox chemistry have been widely used in (electro)catalysis in applications of energy and environmental consequence. While they are ubiquitous in catalyzing the oxygen evolution reaction (OER) and oxygen reduction reaction (ORR), redox processes occurring on the surface of manganese oxides are poorly understood. We report valence changes at OER- and ORR-relevant voltages of a layered manganese oxide film prepared by electrodeposition. X-ray absorption spectra were collected in situ in O 2 -saturated 0.1 M KOH using inverse partial fluorescence yield (IPFY) at the Mn L 3,2 -edges and partial fluorescence yield (PFY) at the O K-edge. Overall, we found reversible yet hysteretic Mn redox and qualitatively reproducible spectral changes by Mn L 3,2 IPFY XAS. Oxidation to a mixed Mn 3+/4+ valence preceded the oxygen evolution at 1.65 V vs RHE, while manganese reduced below Mn 3+ and contained tetrahedral Mn 2+ during oxygen reduction at 0.5 V vs RHE. Analysis of the pre-edge in O K-edge XAS provided the Mn–O hybridization, which was highest for Mn 3+ (e g 1 ). Our study demonstrates that combined in situ experiments at the metal L- and oxygen K-edges are indispensable to identify both the active valence during catalysis and the hybridization with oxygen adsorbates, critical to the rational design of active catalysts for oxygen electrocatalysis.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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