Reticular Electronic Tuning of Porphyrin Active Sites in Covalent Organic Frameworks for Electrocatalytic Carbon Dioxide Reduction

2017· article· en· 573 citations· W2777278951 sur OpenAlex· 10.1021/jacs.7b11940

Pourquoi ce travail est-il dans la base ?

Une base qui oublie comment elle a trouvé un travail ne peut pas être vérifiée. Voici les voies qui ont admis celui-ci.

Organisme subventionnaire canadienUn organisme canadien l'a financé. Le travail peut ne porter aucune affiliation canadienne.

Aucune affiliation canadienne. Une base fondée sur la seule affiliation (le devis habituel) n'aurait jamais vu ce travail. C'est l'un des travaux qui justifient l'inversion de la base.

Scores machine (provisoires)

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Tête enseignante Opus0,009

Tête enseignante GPT0,266

Écart entre enseignants: 0,257 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validation: score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Résumé

The electronic character of porphyrin active sites for electrocatalytic reduction of CO 2 to CO in a two-dimensional covalent organic framework (COF) was tuned by modification of the reticular structure. Efficient charge transport along the COF backbone promotes electronic connectivity between remote functional groups and the active sites and enables the modulation of the catalytic properties of the system. A series of oriented thin films of these COFs was found to reduce CO 2 to CO at low overpotential (550 mV) with high selectivity (faradaic efficiency of 87%) and at high current densities (65 mA/mg), a performance well beyond related molecular catalysts in regard to selectivity and efficiency. The catalysts are stable for more than 12 h without any loss in reactivity. X-ray absorption measurements on the cobalt L-edge for the modified COFs enable correlations between the inductive effects of the appended functionality and the electronic character of the reticulated molecular active sites.

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La notice

Revue: Journal of the American Chemical Society
Thématique: Covalent Organic Framework Applications
Domaine: Materials Science
Établissements canadiens: —
Organismes subventionnaires: Lawrence Berkeley National LaboratoryArmy Research OfficeBasic Energy SciencesOffice of ScienceEidgenössisches NuklearsicherheitsinspektoratCanadian Institute for Advanced ResearchAcademy of Medical SciencesNational Science FoundationRoyal SocietyKavli FoundationU.S. Department of EnergyBritish Academy
Mots-clés: ChemistryOverpotentialPorphyrinFaraday efficiencySelectivityElectrochemical reduction of carbon dioxideCatalysisCovalent bondCobaltReticular connective tissueCovalent organic frameworkElectrocatalystPhotochemistryInorganic chemistryElectrodeOrganic chemistryElectrochemistryCarbon monoxidePhysical chemistry
Résumé présent dans OpenAlex: oui
API: /api/v1/works/W2777278951