Direct Observation of Ultrafast Exciton Dissociation in Lead Iodide Perovskite by 2D Electronic Spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
The unprecedented success of hybrid organic–inorganic lead halide perovskites in photovoltaics motivates fundamental research to unravel the underlying microscopic mechanism for photoinduced charge generation. Recent studies suggest that most photoexcitations in perovskites are free charge carriers, although the contribution of the electron–hole pairs (i.e., excitons) at room temperature has been a matter of debate. We have employed ultrafast two-dimensional (2D) electronic spectroscopy to directly probe the elementary optical excitation of CH3NH3PbI3 thin films with ∼16 fs temporal resolution. We distinctly capture the ultrafast dissociation of excitons to the charge carriers at room temperature and at 180 K. Interestingly, we also observe that the coherent oscillations of the off-diagonal signals in the 2D electronic spectra live for ∼50 fs at room temperature. The entropy-driven dissociation of excitons to charge carriers happens within the electronic dephasing time scale and is favored by the low exciton binding energy, which we determine to be ∼12 meV at room temperature. This ultrafast dissociation of excitons to charge carriers can be one of the important contributions to the high efficiency of perovskite-based photovoltaics.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
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