Quantification des émissions atmosphériques d'ammoniac par les feux de biomasse à partir des mesures du sondeur IASI

Les feux de végétation émettent de grandes quantités de composés azotés dans l'atmosphère, parmi lesquels l'ammoniac (NH3). Malgré les nombreuses études réalisées au cours des précédentes décennies, ces émissions sont toujours sujettes à de grandes incertitudes. Si les mesures in situ et par avion sont utiles à des échelles locales pour étudier les sources de NH3, elles ne permettent en revanche pas de rendre compte de sa variabilité sur une plus large échelle. Depuis quelques décennies, des sondeurs à haute résolution spectrale embarqués à bord de satellites offrent la possibilité de mesurer directement les concentrations de différents gaz en traces dans l'atmosphère sur des échelles locales à globales. C'est le cas notamment du sondeur Infrared Atmospheric Sounding Interferometer (IASI) qui fournit une couverture globale bi-journalière de la Terre avec un grand échantillonnage spatial et temporel et dont les mesures sont centrales dans cette thèse.Ce travail a pour objectif l'étude de la contribution des feux de végétation aux émissions atmosphériques de NH3 à partir des mesures du sondeur IASI. Plus précisément, il vise à répondre aux questions suivantes: (1) Quelle est la part des feux dans les émissions de NH3 dans différentes régions du globe et différents biomes? Quelle est la fiabilité des inventaires d'émissions pour celles-ci? (2) Quelle est la variabilité intra- et interannuelle du NH3 d'origine pyrogénique et comment est-elle reliée à celle d'autres composés azotés et carbonés? Peut-on détecter dans les variabilités une dépendance à certains facteurs climatiques? (3) Peut-on isoler un cycle diurne des émissions de NH3 par les feux?Cette étude est rendue possible grâce au développement d'une nouvelle méthode de restitution des colonnes de NH3 particulièrement sensible, reposant sur le calcul d'un indice spectral HRI (représentatif de la force du signal de NH3 dans le spectre IASI) et sur sa conversion en une valeur de colonne à partir d'un réseau de neurones. La grande force d'un réseau de neurones réside dans sa capacité à intégrer plusieurs centaines de paramètres en entrée sans toutefois nécessiter une importante puissance de calcul. Ceci nous permet, notamment, de considérer l'état complet de l'atmosphère pour la restitution, réduisant ainsi les dépendances résiduelles sur le HRI.Pour notre étude, nous nous focalisons tout d'abord sur les mesures de NH3 au-dessus de larges régions tropicales. L'analyse de longues séries temporelles des colonnes de NH3 montre une bonne correspondance générale avec la puissance radiative dégagée par les feux, en particulier pour la région du centre de l'Amérique du Sud où une grande variabilité interannuelle est observée, mettant en évidence l'influence du phénomène El Niño sur l'activité des feux et les émissions de NH3 dans cette région. Nous dérivons ensuite, pour ces régions tropicales, les émissions de NH3 à l'aide d'un modèle simple "boite" que nous comparons aux émissions données par les inventaires d'émissions pyrogéniques "bottom-up" GFASv1.2 et GFEDv4.1. Si la correspondance temporelle des maxima d'émission est généralement bonne, les émissions dérivées des mesures IASI sont en revanche nettement supérieures à celles des deux inventaires. Nous calculons également pour les régions tropicales des rapports d'émission de NH3 par rapport à CO (également mesuré par IASI) (ER_{NH3/CO}) pour plusieurs biomes et nous analysons leurs variabilités spatiale et temporelle. Nous observons de grandes différences dans les ER_{NH3/CO}, d'une part, entre les biomes étudiés et, d'autre part, au sein d'un biome donné pour les différentes régions et années (2008-2015). Ces différences sont attribuées à des différences dans le type de combustible et dans les conditions de combustion. La comparaison avec les rapports d'émission rapportés dans la littérature, généralement à partir de mesures in situ ou par avion, montre quant à elle une assez bonne correspondance pour les différents biomes étudiés.Nous poursuivons notre analyse en nous intéressant à deux cas de feux particulièrement intenses s'étant produits en Indonésie en 2015 et dans le Nord canadien en 2014. Pour ces deux événements, nous calculons des ER_{NH3/CO} et nous dérivons un temps de vie pour NH3 à partir de l'analyse de panaches de feux transportés. Nous trouvons un temps de vie moyen de 21.5h pour les feux d'Indonésie de 2015, environ deux fois supérieur à celui calculé pour les feux de 2014 au Canada. Pour les feux d'Indonésie, nous dérivons également des facteurs d'émission de NH3 (EF_NH3) à partir d'une estimation des émissions totales de NH3 pour cet événement. Ceux-ci se révèlent largement inférieurs à ceux utilisés dans l'inventaire GFASv1.2 et expliquent l'importante surestimation des émissions de NH3 dans GFASv1.2 comparé à celles dérivées de IASI. Finalement, nous terminons ce travail par la présentation de résultats préliminaires suggérant la mise en évidence d'un cycle diurne dans les émissions de NH3 par les feux.

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