Stable sulfur isotope measurements to trace the fate of SO <sub>2</sub> in the Athabasca oil sands region
Notice bibliographique
Résumé
Concentrations and δ 34 S values for SO 2 and size-segregated sulfate aerosols were determined for air monitoring station 13 (AMS 13) at Fort MacKay in the Athabasca oil sands region, northeastern Alberta, Canada as part of the Joint Canada-Alberta Implementation Plan for Oil Sands Monitoring (JOSM) campaign from 13 August to 5 September 2013. Sulfate aerosols and SO 2 were collected on filters using a high-volume sampler, with 12 or 24 h time intervals. Sulfur dioxide (SO 2 ) enriched in 34 S was exhausted by a chemical ionization mass spectrometer (CIMS) operated at the measurement site and affected isotope samples for a portion of the sampling period. It was realized that this could be a useful tracer and samples collected were divided into two sets. The first set includes periods when the CIMS was not running (CIMS-OFF) and no 34 SO 2 was emitted. The second set is for periods when the CIMS was running (CIMS-ON) and 34 SO 2 was expected to affect SO 2 and sulfate high-volume filter samples. δ 34 S values for sulfate aerosols with diameter D >0.49 µm during CIMS-OFF periods (no tracer 34 SO 2 present) indicate the sulfur isotope characteristics of secondary sulfate in the region. Such aerosols had δ 34 S values that were isotopically lighter (down to −5.3 ‰) than what was expected according to potential sulfur sources in the Athabasca oil sands region (+3.9 to +11.5 ‰). Lighter δ 34 S values for larger aerosol size fractions are contrary to expectations for primary unrefined sulfur from untreated oil sands (+6.4 ‰) mixed with secondary sulfate from SO 2 oxidation and accompanied by isotope fractionation in gas phase reactions with OH or the aqueous phase by H 2 O 2 or O 3 . Furthermore, analysis of 34 S enhancements of sulfate and SO 2 during CIMS-ON periods indicated rapid oxidation of SO 2 from this local source at ground level on the surface of aerosols before reaching the high-volume sampler or on the collected aerosols on the filters in the high-volume sampler. Anti-correlations between δ 34 S values of dominantly secondary sulfate aerosols with D < 0.49 µm and the concentrations of Fe and Mn ( r = −0.80 and r = −0.76, respectively) were observed, suggesting that SO 2 was oxidized by a transition metal ion (TMI) catalyzed pathway involving O 2 and Fe 3+ and/or Mn 2+ , an oxidation pathway known to favor lighter sulfur isotopes. Correlations between SO 2 to sulfate conversion ratio ( F ( s )) and the concentrations of α -pinene ( r = 0.85), β -pinene ( r = 0.87), and limonene ( r = 0.82) during daytime suggests that SO 2 oxidation by Criegee biradicals may be a potential oxidation pathway in the study region.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».