The Δ <sup>17</sup> O and δ <sup>18</sup> O values of simultaneously collected atmospheric nitrates from anthropogenic sources – Implications for polluted air masses
Notice bibliographique
Résumé
Abstract. There are clear motivations for better understanding the atmospheric processes that transform nitrogen (N) oxides (NOx) emitted from anthropogenic sources into nitrates (NO3−), two of them being that NO3− contributes to acidification and eutrophication of terrestrial and aquatic ecosystems, and particulate nitrate may play a role in climate dynamics. For these reasons, oxygen isotope ratios (δ18O, Δ17O) have been applied to infer the chemical pathways leading to the observed distribution of wet (w-NO3−), particulate (p-NO3−), and the sum of p-NO3− and gaseous HNO3, while the gaseous form (HNO3) has never been separately characterized for 17O. Previous research studies have investigated w-NO3−, p-NO3− or p-NO3− + HNO3 from non-polluted or polluted air masses, and inferred seasonal changes in the dominance of oxidation pathways to account for higher δ18O and Δ17O values in winter relative to summer. However, none of the polluted air studies collected samples specific to targeted emission sources. Here we have used a wind-sector-based, multi-stage filter sampling system and precipitation collector to simultaneously sample HNO3 and p-NO3−, and co-collect w-NO3−, downwind from five different anthropogenic sources. Overall, the w- and p-NO3 δ18O and Δ17O values show expected differences between cold and warm seasons, but only the Δ17O values of HNO3 follow this pattern. The HNO3 δ18O ranges are distinct from the w- and p-NO3− patterns. Interestingly, the Δ17O differences between p-NO3− and HNO3 shifts from positive during cold sampling periods to negative during warm periods. The summer pattern may be due to the presence of nitrates derived from NOx that has not yet reached isotopic equilibrium with O3 and subsequent differences in dry deposition rates, while the larger proportion of p-NO3− formed via the N2O5 pathway can explain the fall-winter pattern. Very low p-NO3− Δ17O values observed during warm months may be due to this non-equilibrated NOx, though contribution from RO2 oxidation remains a possibility. Our results show that the isotopic signals of HNO3, w-NO3− and p-NO3− are not interchangeable and that their differences can further our understanding of NOx oxidation and deposition. Future research should investigate all tropospheric nitrate species as well as NOx to refine our understanding of nitrate worldwide and to develop effective emission reduction strategies.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».