Probing Electrode-Electrolyte Interfaces Using Nano-Gap Surface-Enhanced Raman Spectroscopy and Imaging
Notice bibliographique
Résumé
Performance of portable electronic devices and electric vehicles is currently limited by the energy density, lifetime and safety of lithium rechargeable batteries. Overcoming those limitations requires in-depth understanding of the electrode-electrolyte interfaces. Surface-enhanced Raman spectroscopy (SERS) can provide a critical component to this effort as an in situ technique with ultrahigh surface sensitivity that provides quantitative molecular specificity. SERS relies on local electromagnetic field amplification generated by surface plasmon resonance (SPR) at the surface of metal nanoparticles (NPs) with sub-wavelength dimensions. The most significant Raman enhancements have been observed when the local SPRs of multiple NPs interact. This occurs when the NPs are in close proximity (less than 10 nm), which could be achieved in ordered NP monolayers if they could be assembled reproducibly. Methods to assemble gold NPs into large area (cm 2 ) monolayers will be presented. The interparticle gap can be tuned between 1 and 4 nm by using surface ligands of different sizes. The Au NP monolayers exhibit high SERS sensitivity (enhancement factor greater than 10 7 ). This allows for the measurement of electrolyte components across a broad range of concentrations. Components include lithium hexafluorophosphate (LiPF 6 ), fluoroethylene carbonate (FEC), ethylene carbonate (EC) and diethyl carbonate (DEC). The investigation of solutions of LiPF 6 in EC + DEC binary solvents using SERS allows for the determination of the solvent coordination numbers, which range from 2 to 5. This result is in sharp contrast to the bulk values calculated from infrared spectroscopy, which range from 3 to 7. Numerical simulations show that the electromagnetic field is concentrated in the nanogap, indicating the information of the aprotic electrolyte solution structures is obtained from the immediately adjacent area of the solid substrate. Our findings facilitate a better understanding of the structure of solvated ions in close proximity to the electrode surface. Acknowledgment This work is funded by Assistant Secretary for Energy Efficiency and Renewable Energy, Office of Vehicle Technologies of the U.S. Department of Energy. R.L. Sacci is supported by Transport (FIRST) Center, an Energy Frontier Research Center funded by the U.S. Department of Energy, Office of Science, Office of Basic Energy Sciences. Confocal Raman microscopy experiments were conducted at the Center for Nanophase Materials Sciences, which is a DOE Office of Science User Facility.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».