Local Atomic Modulation of Metal Sites Drives Efficient Electrochemical Reduction of CO<sub>2</sub>
Notice bibliographique
Résumé
Electrochemical reduction of carbon dioxide (CO2RR) has attracted intense research attention since it provides an avenue to the renewable-electricity-powered synthesis of value-added carbon-based fuels and feedstocks. Unfortunately, high selectivity in formate electrosynthesis has thus far only been achieved at the expense of low current density and high over-potential. Herein, we report a strategy to create high active sites in tin catalysts by incorporating copper and non-metal sulfur in an intimately integrated fashion. We hypothesized that the presence of copper and sulfur atoms in the catalyst surface could promote under-coordinated metal sites, and thereby improve the electrochemical reduction of CO2 to formate. We explored, using density functional theory, how the incorporation of copper and sulfur atoms into tin favours formate generation. The resultant under-coordinated tin sites accelerate CO2RR at record geometric current densities with a Faradaic efficiency of 93% and exhibit prolonged stability. Furthermore, the partial current density for formate on under-coordinated tin sites – normalized by electrochemically active surface area – is also three times higher than that of unmodified tin catalysts. X-ray absorption studies and density functional theory reveal the synergistic role of copper, sulfur and tin in producing local coordination and a consequent electronic structure that enhances electron capturing ability.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».