A long-chain protic ionic liquid inside silica nanopores: enhanced proton mobility due to efficient self-assembly and decoupled proton transport
Notice bibliographique
Résumé
We report enhanced protonic and ionic dynamics in an imidazole/protic ionic liquid mixture confined within the nanopores of silica particles. The ionic liquid is 1-octylimidazolium bis(trifluoromethanesulfonyl)imide ([HC8Im][TFSI]), while the silica particles are microsized and characterized by internal well connected nanopores. We demonstrate that the addition of imidazole is crucial to promote a proton motion decoupled from molecular diffusion, which occurs due to the establishment of new N-HN hydrogen bonds and fast proton exchange events in the ionic domains, as evidenced by both infrared and 1H NMR spectroscopy. An additional reason for the decoupled motion of protons is the nanosegregated structure adopted by the liquid imidazole/[HC8Im][TFSI] mixture, with segregated polar and non-polar nano-domains, as clearly shown by WAXS data. This arrangement, promoted by the length of the octyl group and thus by significant chain-chain interactions, reduces the mobility of molecules (Dmol) more than that of protons (DH), which is manifested by DH/Dmol ratios greater than three. Once included into the nanopores of hydrophobic silica microparticles, the nanostructure of the liquid mixture is preserved with slightly larger ionic domains, but effects on the non-polar ones are unclear. This results in a further enhancement of proton motion with localised paths of conduction. These findings demonstrate significant progress in the design of proton conducting materials via tailor-made molecular structures as well as by smart exploitation of confinement effects. Compared to other imidazole-based proton conducting materials that are crystalline up to 90 °C or above, the gel materials that we propose are useful for applications at room temperature, and can thus find applications in e.g. intermediate temperature proton exchange fuel cells.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».