Interfacial Engineering of a Carbon Nitride–Graphene Oxide–Molecular Ni Catalyst Hybrid for Enhanced Photocatalytic Activity
Notice bibliographique
Résumé
Carbon nitrides (CNx) are a promising class of photocatalyst for fuel and chemical synthesis as they are nontoxic and readily synthesized at a low cost. This study reports the enhanced photocatalytic activity for simultaneous alcohol oxidation and proton reduction when graphene oxide (GO) or reduced graphene oxide (RGO) is employed as an interlayer between a cyanamide-functionalized melon-type carbon nitride (NCNCNx) and a phosphonated Ni-bis(diphosphine) H2-evolution catalyst (NiP). Introduction of the GO/RGO enhanced the activity three times, reaching a specific activity of 4655 ± 448 μmol H2 (g NCNCNx)−1 h–1 with a NiP-based turnover frequency of 116 ± 3 h–1. Mechanistic studies into this closed photoredox system revealed that the rate of electron extraction from NCNCNx is rate limiting. GO/RGO is commonly employed to improve the electron transfer dynamics on nanosecond time scales, but time-resolved photoluminescence and transient absorption spectroscopy reveal that these properties are not significantly affected in our NCNCNx-GO hybrid on fast time scales (<0.1 s). However, long-lived “trapped-electrons” generated upon photoexcitation of NCNCNx in the presence of organic substrates are shown by photoinduced absorption spectroscopy to be quenched faster with GO/RGO, supporting that GO/RGO improves electron transfer from NCNCNx to NiP on time scales >0.1 s. The absorption profile of NiP in the presence of different GO loadings reveals that GO acts as a conductive interfacial “binder” between NiP and NCNCNx. The enhancement in activity therefore does not primarily arise from changes in the photophysics of the NCNCNx, but rather from GO/RGO enabling better electronic communication between NCNCNx and NiP.
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Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».