Non-Born-Oppenheimer electronic wave packet in molecular nitrogen at 14 eV probed by time-resolved photoelectron spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
We report the observation of a $4.1\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}\ifmmode\pm\else\textpm\fi{}\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}0.2$ THz quantum beat in the photoelectron spectrum of molecular nitrogen following coherent optical excitation by 14 eV photons and probed by two photons at 800 nm. The intermediate states in the two pathway interference are the valence state ${b}^{\ensuremath{'}}\phantom{\rule{4pt}{0ex}}^{1}\mathrm{\ensuremath{\Sigma}}_{u}^{+}\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}v=13$ and Rydberg state ${c}_{4}^{\ensuremath{'}}\phantom{\rule{4pt}{0ex}}^{1}\mathrm{\ensuremath{\Sigma}}_{u}^{+}\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}v=4$. The amplitude of the coherent oscillations decays in about 3 ps and does not revive. Opposite phases in the photoelectron yield corresponding to different vibrational levels of the final cationic states $X^{2}\mathrm{\ensuremath{\Sigma}}_{g}^{+}\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}v=0,\phantom{\rule{4pt}{0ex}}A{\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}}^{2}{\mathrm{\ensuremath{\Pi}}}_{u}\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}v=1$, and $X^{2}\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}\mathrm{\ensuremath{\Sigma}}_{g}^{+}\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}v=\phantom{\rule{0.16em}{0ex}}2,3,4$ are reported. Simulation results show that the interference originates from the strongly mixed character of the two simultaneously excited eigenstates, causing large population oscillations in the zeroth-order Born-Oppenheimer diabatic basis. No quantum beat was observed when probing with single photon at 400 nm, suggesting a resonance with a state just below the ionization potential which acts as a filter, improving the quantum beat contrast.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».