In a Different Light: Deciphering Optical and X-ray Sensitization Mechanisms in an Expanded Palette of LaOCl Phosphors
Notice bibliographique
Résumé
The conversion and numerical amplification of X-ray photons to visible light is at the heart of numerous technological applications spanning the range from X-ray detectors and scintillators to radiographic medical imaging devices. The need for increased sensitivity and spatial resolution to reduce radiation exposure and provide better differentiation of specimens presenting an X-ray contrast has been a strong driving force in the search for novel X-ray phosphors. However, the current palette of X-ray phosphors is rather sparse. The development of color tunable phosphors necessitates the incorporation of multiple dopants, which in turn interact through complex sensitization mechanisms that are poorly understood for high-energy excitation. In this work, we describe the stabilization of multiply alloyed LaOCl nanocrystals incorporating Tb 3+ cations in conjunction with either divalent or trivalent europium ions, yielding phosphors emitting in the blue–green and green–red regions of the electromagnetic spectrum, respectively. The choice of the coordinating ligand (tri- n -octylphosphine oxide versus oleylamine) dictates the oxidation state of the incorporated Eu-ions. Pronounced differences are observed in sensitization mechanisms upon optical and X-ray excitation thereby considerably modifying the perceived color of the X-ray phosphors as compared to stimulation by ultraviolet illumination. Upon UV illumination, strong Tb 3+ → Eu 3+ sensitization is observed for LaOCl nanocrystals incorporating trivalent europium ions; however, upon X-ray excitation, this sensitization pathway is instead supplanted by independent La 3+ → Eu 3+ and La 3+ → Tb 3+ sensitization routes. In contrast, strong Eu 2+ → Tb 3+ sensitization is observed for LaOCl nanocrystals incorporating divalent europium ions upon both optical and X-ray excitation (La 3+ → Eu 2+ → Tb 3+ and La 3+ → Tb 3+ pathways are also observed in X-ray excited optical luminescence spectra). The increased efficacy of the Eu 2+ → Tb 3+ as compared with Tb 3+ → Eu 3+ sensitization pathway derives from the parity allowed nature and orders of magnitude higher absorption cross-section for the excitation of the divalent Eu-ion. A strong suppression of luminescence intensity is observed upon excitation at the giant resonance absorption for all of the observed emission bands and corresponds to a change in mechanism from the creation of multiple thermal electron–hole pairs to a nonradiative Coster–Kronig process dominated by Auger photoionization.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».