The Δ <sup>17</sup> O and <i>δ</i> <sup>18</sup> O values of atmospheric nitrates simultaneously collected downwind of anthropogenic sources – implications for polluted air masses
Notice bibliographique
Résumé
There are clear motivations for better understanding the atmospheric processes that transform nitrogen (N) oxides (NO x ) emitted from anthropogenic sources into nitrates (NO3-), two of them being that NO3- contributes to acidification and eutrophication of terrestrial and aquatic ecosystems, and particulate nitrate may play a role in climate dynamics. For these reasons, oxygen isotope delta values ( δ 18 O, Δ 17 O) are frequently applied to infer the chemical pathways leading to the observed mass-independent isotopic anomalies from interaction with 17 O-rich ozone (O 3 ). Recent laboratory experiments suggest that the isotopic equilibrium between NO 2 (the main precursor of NO3-) and O 3 may take long enough under certain field conditions that nitrates may be formed near emission sources with lower isotopic values than those formed further downwind. Indeed, previously published field measurements of oxygen isotopes in NO3- in precipitation (wNO3-) and in particulate (pNO3-) samples suggest that abnormally low isotopic values might characterize polluted air masses. However, none of the air studies have deployed systems allowing collection of samples specific to anthropogenic sources in order to avoid shifts in isotopic signature due to changing wind directions, or separately characterized gaseous HNO 3 with Δ 17 O values. Here we have used a wind-sector-based, multi-stage filter sampling system and precipitation collector to simultaneously sample HNO 3 and pNO3-, and co-collect wNO3-. The nitrates are from various distances (<1 to >125 km) downwind of different anthropogenic emitters, and consequently from varying time lapses after emission. The separate collection of nitrates shows that the HNO 3 δ 18 O ranges are distinct from those of w - and pNO3-. Interestingly, the Δ 17 O differences between pNO3- and HNO 3 shift from positive during cold sampling periods to negative during warm periods. The low pNO3-Δ17O values observed during warm periods may partly derive from the involvement of 17 O-depleted peroxy radicals (RO 2 ) oxidizing NO during that season. Another possibility is that nitrates derive from NO x that has not yet reached isotopic equilibrium with O 3 . However, these mechanisms, individually or together, cannot explain the observed p NO 3 minus HNO 3 isotopic changes. We propose differences in dry depositional rates, faster for HNO 3 , as a mechanism for the observed shifts. Larger proportions of pNO3- formed via the N 2 O 5 pathway would explain the opposite fall–winter patterns. Our results show that the separate HNO 3 , wNO3- and pNO3- isotopic signals can be used to further our understanding of NO x oxidation and deposition. Future research should investigate all tropospheric nitrate species as well as NO x to refine our understanding of nitrate distribution worldwide and to develop effective emission reduction strategies.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».