Plasmonic photocatalysis applied to solar fuels
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Notice bibliographique
Résumé
The induction of chemical processes by plasmonic systems is a rapidly growing field with potentially many strategic applications. One of them is the transformation of solar energy into chemical fuel by the association of plasmonic metal nanoparticles (M NPs) and a semi-conductor (SC). When the localized surface plasmon resonance (LSPR) and the SC absorption do not match, one limitation of these systems is the efficiency of hot electron transfer from M NPs to SC through the Schottky barrier formed at the M NP/SC interfaces. Here we show that high surface area 1 wt% Au/TiO2-UV100, prepared by adsorption of a NaBH4-protected 3 nm gold sol, readily catalyzes the photoreduction of carbon dioxide with water into methane under both solar and visible-only irradiation with a CH4vs. H2 selectivity of 63%. Tuning Au NP size and titania surface area, in particular via thermal treatments, highlights the key role of the metal dispersion and of the accessible Au-TiO2 perimeter interface on the direct SC-based solar process. The impact of Au NP density in turn provides evidence for the dual role of gold as co-catalyst and recombination sites for charge carriers. It is shown that the plasmon-induced process contributes up to 20% of the solar activity. The plasmon-based contribution is enhanced by a large Au NP size and a high degree of crystallinity of the SC support. By minimizing surface hydroxylation while retaining a relatively high surface area of 120 m2 g-1, pre-calcining TiO2-UV100 at 450 °C leads to an optimum monometallic system in terms of activity and selectivity under both solar and visible irradiation. A state-of-the-art methane selectivity of 100% is achieved in the hot electron process.
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Prédiction distillée sur la base complète
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,004 |
Scores machine (provisoires)
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