Probing O–H Bonding through Proton Detected <sup>1</sup> H– <sup>17</sup> O Double Resonance Solid-State NMR Spectroscopy
Notice bibliographique
Résumé
The ubiquity of oxygen in organic, inorganic, and biological systems has stimulated the application and development of 17 O solid-state NMR spectroscopy as a probe of molecular structure and dynamics. Unfortunately, 17 O solid-state NMR experiments are often hindered by a combination of broad NMR signals and low sensitivity. Here, it is demonstrated that fast MAS and proton detection with the D-RINEPT pulse sequence can be generally applied to enhance the sensitivity and resolution of 17 O solid-state NMR experiments. Complete 2D 17 O → 1 H D-RINEPT correlation NMR spectra were typically obtained in less than 10 h from less than 10 mg of material, with low to moderate 17 O enrichment (less than 20%). Two-dimensional 1 H– 17 O correlation solid-state NMR spectra allow overlapping oxygen sites to be resolved on the basis of proton chemical shifts or by varying the mixing time used for 1 H– 17 O magnetization transfer. In addition, J -resolved or separated local field (SLF) blocks can be incorporated into the D-RINEPT pulse sequence to allow the direct measurement of one-bond 1 H– 17 O scalar coupling constants ( 1 J OH ) or 1 H– 17 O dipolar couplings ( D OH ), respectively, the latter of which can be used to infer 1 H– 17 O bond lengths. 1 J OH and D OH calculated from plane-wave density functional theory (DFT) show very good agreement with experimental values. Therefore, the 2D 1 H– 17 O correlation experiments, 1 H– 17 O scalar and dipolar couplings, and plane-wave DFT calculations provide a method to precisely determine proton positions relative to oxygen atoms. This capability opens new opportunities to probe interactions between oxygen and hydrogen in a variety of chemical systems.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,004 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».