C<sub>3</sub>N<sub>5</sub>: A Low Bandgap Semiconductor Containing an Azo-Linked Carbon Nitride Framework for Photocatalytic, Photovoltaic and Adsorbent Applications
Notice bibliographique
Résumé
Modification of carbon nitride based polymeric 2D materials for tailoring their optical, electronic and chemical properties for various applications has gained significant interest. The present report demonstrates the synthesis of a novel modified carbon nitride framework with a remarkable 3:5 C:N stoichiometry (C 3 N 5 ) and an electronic bandgap of 1.76 eV, by thermal deammoniation of the melem hydrazine precursor. Characterization revealed that in the C 3 N 5 polymer, two s -heptazine units are bridged together with azo linkage, which constitutes an entirely new and different bonding fashion from g-C 3 N 4 where three heptazine units are linked together with tertiary nitrogen. Extended conjugation due to overlap of azo nitrogens and increased electron density on heptazine nucleus due to the aromatic π network of heptazine units lead to an upward shift of the valence band maximum resulting in bandgap reduction down to 1.76 eV. XRD, He-ion imaging, HR-TEM, EELS, PL, fluorescence lifetime imaging, Raman, FTIR, TGA, KPFM, XPS, NMR and EPR clearly show that the properties of C 3 N 5 are distinct from pristine carbon nitride (g-C 3 N 4 ). When used as an electron transport layer (ETL) in MAPbBr 3 based halide perovskite solar cells, C 3 N 5 outperformed g-C 3 N 4, in particular generating an open circuit photovoltage as high as 1.3 V, while C 3 N 5 blended with MA x FA 1– x Pb(I 0.85 Br 0.15 ) 3 perovskite active layer achieved a photoconversion efficiency (PCE) up to 16.7%. C 3 N 5 was also shown to be an effective visible light sensitizer for TiO 2 photoanodes in photoelectrochemical water splitting. Because of its electron-rich character, the C 3 N 5 material displayed instantaneous adsorption of methylene blue from aqueous solution reaching complete equilibrium within 10 min, which is significantly faster than pristine g-C 3 N 4 and other carbon based materials. C 3 N 5 coupled with plasmonic silver nanocubes promotes plasmon-exciton coinduced surface catalytic reactions reaching completion at much low laser intensity (1.0 mW) than g-C 3 N 4, which showed sluggish performance even at high laser power (10.0 mW). The relatively narrow bandgap and 2D structure of C 3 N 5 make it an interesting air-stable and temperature-resistant semiconductor for optoelectronic applications while its electron-rich character and intrasheet cavity make it an attractive supramolecular adsorbent for environmental applications.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».