Amine-Functionalized Mesoporous Silica as a Support for on-Demand Release of Copper in the A<sup>3</sup>-Coupling Reaction: Ultralow Concentration Catalysis and Confinement Effect
Notice bibliographique
Résumé
The study of catalysts activity at ultralow concentration is of prime importance for the development of more sustainable catalytic processes. In this work, we designed a mesoporous MCM-41 silica with covalent functionalization with amine groups at different levels of coverage. This material was used as a support to immobilize small quantities of Cu(I) species to be used as a catalyst in the A3-coupling reaction. The support design allowed controlled release of the catalytically active species as well as its scavenging after reaction. This system achieved excellent catalytic performance, leading to 95% yield of the desired propargylamine within 2 h of reaction at 100 °C under microwave conditions, using only 0.02 mol % of catalyst, the lowest catalyst amount ever reported for this reaction and high TON (4750) and TOF (2375 h–1). An interesting effect was noticed, where the catalyst on the support yielded improved reaction rates as compared to unsupported catalysts in solution under the same concentration conditions. We discuss the possibility of a confinement of metal species inside the mesoporous structure of the support, which made the immobilized system more effective than its homogeneous counterpart. The present study pushes the limits of A3-coupling reaction conditions and the potential of supported metal catalysis.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
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