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Enregistrement W2944198683 · doi:10.1021/jacs.9b02945

Binding Site Diversity Promotes CO<sub>2</sub> Electroreduction to Ethanol

2019· article· en· W2944198683 sur OpenAlexafffund
Yuguang Li, Ziyun Wang, Tiange Yuan, Dae‐Hyun Nam, Mingchuan Luo, Joshua Wicks, Bin Chen, Jun Li, Fengwang Li, F. Pelayo Garcı́a de Arquer, Ying Wang, Cao‐Thang Dinh, Oleksandr Voznyy, David Sinton, Edward H. Sargent

Notice bibliographique

RevueJournal of the American Chemical Society · 2019
Typearticle
Langueen
DomaineEnergy
ThématiqueCO2 Reduction Techniques and Catalysts
Établissements canadiensUniversity of Toronto
Organismes subventionnairesNatural Sciences and Engineering Research Council of CanadaMitacsCompute CanadaSuncor Energy IncorporatedOntario Centres of Excellence
Mots-clésChemistryEthanolDiversity (politics)Environmental chemistryStereochemistryOrganic chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

The electrochemical reduction of CO 2 has seen many record-setting advances in C 2 productivity in recent years. However, the selectivity for ethanol, a globally significant commodity chemical, is still low compared to the selectivity for products such as ethylene. Here we introduce diverse binding sites to a Cu catalyst, an approach that destabilizes the ethylene reaction intermediates and thereby promotes ethanol production. We develop a bimetallic Ag/Cu catalyst that implements the proposed design toward an improved ethanol catalyst. It achieves a record Faradaic efficiency of 41% toward ethanol at 250 mA/cm 2 and −0.67 V vs RHE, leading to a cathodic-side (half-cell) energy efficiency of 24.7%. The new catalysts exhibit an in situ Raman spectrum, in the region associated with CO stretching, that is much broader than that of pure Cu controls, a finding we account for via the diversity of binding configurations. This physical picture, involving multisite binding, accounts for the enhanced ethanol production for bimetallic catalysts, and presents a framework to design multimetallic catalysts to control reaction paths in CO 2 reductions toward desired products.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,003
Score d'incertitude au seuil0,011

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0030,001

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,008
Tête enseignante GPT0,238
Écart entre enseignants0,230 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations562
Publié2019
Routes d'admission2
Résumé présentoui

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