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Enregistrement W2945295902 · doi:10.1002/anie.201902752

Mechanical Activation Drastically Accelerates Amide Bond Hydrolysis, Matching Enzyme Activity

2019· article· en· W2945295902 sur OpenAlexaff
Michael F. Pill, Allan L. L. East, Dominik Marx, Martin K. Beyer, Hauke Clausen‐Schaumann

Notice bibliographique

RevueAngewandte Chemie International Edition · 2019
Typearticle
Langueen
DomainePhysics and Astronomy
ThématiqueForce Microscopy Techniques and Applications
Établissements canadiensUniversity of Regina
Organismes subventionnairesBayerisches Staatsministerium für Bildung und Kultus, Wissenschaft und KunstDeutsche Forschungsgemeinschaft
Mots-clésPeptide bondAmidePolyamideChemistryHydrolysisMacromoleculePeptideAb initioForce spectroscopyMoleculeProteolytic enzymesComputational chemistryEnzymeCombinatorial chemistryOrganic chemistryBiochemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Abstract Amide bonds, which include peptide bonds connecting amino acids in proteins and polypeptides, give proteins and synthetic polyamides their enormous strength. Although proteins and polyamides sustain mechanical force in nature and technology, how forces affect amide and peptide bond stability is still unknown. Using single‐molecule force spectroscopy, we discover that forces of only a few hundred pN accelerate amide hydrolysis 10 9 ‐fold, an acceleration hitherto only known from proteolytic enzymes. The drastic acceleration at low force precedes a moderate additional acceleration at nN forces. Quantum mechanochemical ab initio calculations explain these experimental results mechanistically and kinetically. Our findings reveal that, in contrast to previous belief, amide stability is strongly force dependent. These calculations provide a fundamental understanding of the role of mechanical activation in amide hydrolysis and point the way to potential applications from the recycling of macromolecular waste to the design of bioengineered proteolytic enzymes.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,003
Score d'incertitude au seuil0,010

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,000
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0030,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,009
Tête enseignante GPT0,269
Écart entre enseignants0,260 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations51
Publié2019
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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