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Enregistrement W2947177051 · doi:10.1021/jacs.9b03327

Mixed Electron–Proton Conductors Enable Spatial Separation of Bond Activation and Charge Transfer in Electrocatalysis

2019· article· en· W2947177051 sur OpenAlexfundno aff
Bing Yan, Ryan P. Bisbey, Alexander Alabugin, Yogesh Surendranath

Notice bibliographique

RevueJournal of the American Chemical Society · 2019
Typearticle
Langueen
DomaineEnergy
ThématiqueElectrocatalysts for Energy Conversion
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesDivision of Materials ResearchNational Institute of Environmental Health SciencesCanadian Institute for Advanced ResearchAlfred P. Sloan FoundationHarvard UniversityDivision of ChemistryResearch Corporation for Science AdvancementNational Science Foundation
Mots-clésChemistryElectrocatalystChemical physicsElectrolyteElectron transferCatalysisElectrochemistryElectrodeProtonDiffusionPhysical chemistryThermodynamicsOrganic chemistry

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

Electrochemical energy conversion requires electrodes that can simultaneously facilitate substrate bond activation and electron–proton charge transfer. Traditional electrodes co-localize both functions to a single solid|liquid interface even though each process is typically favored in a disparate reaction environment. Herein, we establish a strategy for spatially separating bond activation and charge transfer by exploiting mixed electron–proton conduction (MEPC) in an oxide membrane. Specifically, we interpose a MEPC WO x membrane between a Pt catalyst and aqueous electrolyte and show that this composite electrode is active for the hydrogen oxidation reaction (HOR). Consistent with H 2 activation occurring at the gas|solid interface, the composite electrode displays HOR current densities over 8-fold larger than the diffusion-limited rate of HOR catalysis at a singular Pt|solution interface. The segregation of bond activation and charge separation steps also confers excellent tolerance to poisons and impurities introduced to the electrolyte. Mechanistic studies establish that H 2 activation at the Pt|gas interface is coupled to the electron–proton charge separation at the WO x |solution interface via rapid H-diffusion in the bulk of the WO x . Consequently, the rate of HOR is principally controlled by the rate of H-spillover at the Pt|WO x boundary. Our results establish MEPC membrane electrodes as a platform for spatially separating the critical bond activation and charge transfer steps of electrocatalysis.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction machine sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: metacan-v3-hybrid-931329e0061cStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,001
Score d'incertitude au seuil0,003

Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0000,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,001
Science ouverte0,0000,000
Intégrité de la recherche0,0000,001
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0010,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,007
Tête enseignante GPT0,226
Écart entre enseignants0,219 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations27
Publié2019
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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