New Class of Homoleptic and Heteroleptic Bis(terpyridine) Iridium(III) Complexes with Strong Photodynamic Therapy Effects
Notice bibliographique
Résumé
Six homo- or heteroleptic tricationic Ir(R 1 -tpy)(R 2 -tpy) 3+ complexes ( Ir1 – Ir6, R 1 /R 2 = Ph, 4′-N(CH 3 ) 2 Ph, pyren-1-yl, or 4′-{2-[2-(2-methoxyethoxy)ethoxy]ethoxy}Ph, tpy = 2,2′;6′,2″-terpyridine) were synthesized and tested for photodynamic therapy (PDT) effects. The ground- and excited-state characteristics of these complexes were studied systematically via spectroscopic methods and quantum chemistry calculations. All complexes possessed intraligand charge transfer ( 1 ILCT)/metal-to-ligand charge transfer ( 1 MLCT) dominated transition(s) in their low-energy absorption bands, which red-shifted with the increased electron-releasing strength of the R 1 /R 2 substituent. Five of the complexes exhibited ligand-centered 3 π,π*/ 3 ILCT/ 3 MLCT emission. With a stronger electron-releasing R 1 /R 2 substituent, the degree of charge-transfer contribution increased, leading to a decrease of the emission quantum yield. When the 4′-N(CH 3 ) 2 Ph substituent was introduced on both tpy ligands, the emission of Ir3 was completely quenched. Our study on the transient absorption of these complexes demonstrated that they all possessed broadband triplet excited-state absorption in the visible to the near-IR regions. Pyrenyl substitution of one or both tpy ligands, as in Ir4 and Ir5, increased the lifetimes of the lowest triplet excited state and the singlet oxygen ( 1 O 2 ) production efficiencies. Ir1 – Ir5 were nontoxic toward SK-MEL-28 cells, with photocytotoxicities that varied from 0.18 to 153 μM (EC 50 values). Among them, Ir4 had the highest 1 O 2 quantum yield (0.81) in cell-free conditions, showing the largest photocytotoxicity against SK-MEL-28 cells for Ir(III) PSs to date, and was the most efficient generator of reactive oxygen species (ROS) in vitro . Ir4 possessed a very large phototherapeutic index (PI = dark EC 50 /light EC 50 ) of >1657, the largest reported for an Ir(III) complex photosensitizer upon broadband visible light (400–700 nm) activation. Ir4 also exhibited a very strong PDT effect toward MCF-7 breast cancer cells and its xenograft tumor model. Upon 450 nm light activation, Ir4 dramatically inhibited the xenograft tumor growth and exhibited negligible side effects upon PDT treatment.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».