A proton transfer mechanism along the PO<sub>4</sub> anion chain in the [Zn(HPO<sub>4</sub>)(H<sub>2</sub>PO<sub>4</sub>)]<sup>2−</sup> coordination polymer
Notice bibliographique
Résumé
In this study, we revisit the proton transfer mechanism in [Zn(HPO4)(H2PO4)]2-, a coordination polymer possessing high proton conductivity. In a previous report [N. Phattharasupakun, J. Wutthiprom, S. Kaenket, Th. Maihom, J. Limtrakul, M. Probst, S. S. Nagarkar, S. Horike and M. Sawangphruk, Chem. Commun., 2017, 53, 11786-11789], it was hypothesized that protons could move along the ImH+ chain involving phosphate anions within the polymer structure, with energy barriers >1.3 eV. Adopting M06-2X calculations to examine the reaction pathway, we observe that it is much more favorable for H+ to move along a one-dimensional channel formed by HPO42- and H2PO4- anions. Within a unit cell, the proton hopping process can be divided into three elementary steps. For the forward proton transfer direction, the maximum energy barrier is only 0.04 eV, while that of the backward direction is 0.27 eV. Even though the barriers of the backward direction seem to outreach the barriers of the forward direction, both are still low in comparison with those reported in the literature. Moreover, we also point out the involvement of PO4 rotation during the proton transfer process. Activation energies of 0.37 eV and 0.15 eV are required for single steps of rotation of the phosphate anion. Both H+ translation (hopping) and rotation steps of PO4 anions simultaneously participate in the course of proton transfer in the coordination polymer.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,002 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».