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Enregistrement W2965485241 · doi:10.1021/acs.jpclett.9b01808

Elucidating the Influence of Anchoring Geometry on the Reactivity of NO<sub>2</sub>-Functionalized N-Heterocyclic Carbene Monolayers

2019· article· en· W2965485241 sur OpenAlexfundno aff
Shahar Dery, Suhong Kim, Gabriele Tomaschun, Iris Berg, Daniel Feferman, Albano Cossaro, Alberto Verdini, Luca Floreano, Thorsten Klüner, F. Dean Toste, Elad Gross

Notice bibliographique

RevueThe Journal of Physical Chemistry Letters · 2019
Typearticle
Langueen
DomaineChemistry
ThématiqueN-Heterocyclic Carbenes in Organic and Inorganic Chemistry
Établissements canadiensnon disponible
Organismes subventionnairesLawrence Berkeley National LaboratoryBasic Energy SciencesVolkswagen FoundationOffice of ScienceNiedersächsisches Ministerium für Wissenschaft und KulturAzrieli FoundationUnited States-Israel Binational Science FoundationU.S. Department of EnergyMinistry of Energy, IsraelH2020 European Research CouncilCarl von Ossietzky Universität OldenburgDeutsche Forschungsgemeinschaft
Mots-clésReactivity (psychology)MonolayerCarbeneChemistryArylSurface modificationSelf-assembled monolayerChemical vapor depositionDeposition (geology)CatalysisPhotochemistryMaterials scienceOrganic chemistryPhysical chemistryAlkyl

Résumé

récupéré en direct d'OpenAlex

The development of chemically addressable N-heterocyclic carbene (NHC) based self-assembled monolayers (SAMs) requires in-depth understanding of the influence of NHC’s anchoring geometry on its chemical functionality. Herein, it is demonstrated that the chemical reactivity of surface-anchored NO2-functionalized NHCs (NO2–NHCs) can be tuned by modifying the distance between the functional group and the reactive surface, which is governed by the deposition technique. Liquid deposition of NO2–NHCs on Pt(111) induced a SAM in which the NO2-aryl groups were flat-lying on the surface. The high proximity between the NO2 groups and the Pt surface led to high reactivity, and 85% of the NO2 groups were reduced at room temperature. Lower reactivity was obtained with vapor-deposited NO2–NHCs that assumed a preferred upright geometry. The separation between the NO2 groups in the vapor-deposited NO2–NHCs and the reactive surface circumvented their surface-induced reduction, which was facilitated only after exposure to harsher reducing conditions.

Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.

Comment cette classification a été obtenuedéplier

Prédiction distillée sur la base complète

Imitation des enseignants

Ni prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.

score de la tête « metaresearch » (Codex)0,000
score de la tête « metaresearch » (Gemma)0,000
Version: codex-gemma-dda1882f352aStatut de validation: machine_predicted_unvalidated
Catégories candidatesaucune
Catégories consensuellesaucune
DomaineSignal candidat: aucune · Signal consensuel: aucune
Devis d'étudeSignal candidat: Expérimental (laboratoire) · Signal consensuel: Expérimental (laboratoire)
GenreSignal candidat: Empirique · Signal consensuel: Empirique
Score de désaccord entre enseignants0,002
Score d'incertitude au seuil0,806

Scores Codex et Gemma par catégorie

CatégorieCodexGemma
Métarecherche0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens strict)0,0000,000
Méta-épidémiologie (sens large)0,0010,000
Bibliométrie0,0000,000
Études des sciences et des technologies0,0000,000
Communication savante0,0000,000
Science ouverte0,0010,000
Intégrité de la recherche0,0000,001
Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger)0,0000,000

Scores machine (provisoires)

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Tête enseignante Opus0,006
Tête enseignante GPT0,207
Écart entre enseignants0,201 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validationscore_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Classification

machine, non validée

Prédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.

Les modèles n’ont appliqué aucune catégorie : rien dans la taxonomie ne correspondait à ce travail.
Devis d'étudeExpérimental (laboratoire)
Domainenon disponible
GenreEmpirique

Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».

En bref

Citations46
Publié2019
Routes d'admission1
Résumé présentoui

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