What Is the Accuracy Limit of Adiabatic Linear-Response TDDFT Using Exact Exchange–Correlation Potentials and Approximate Kernels?
Notice bibliographique
Résumé
Calculation of vertical excitation energies by the adiabatic linear-response time-dependent density-functional theory (TDDFT) requires static Kohn-Sham potentials and exchange-correlation kernels. When these quantities are derived from standard density-functional approximations (DFA), mean absolute errors (MAE) of the method are known to range from 0.2 eV to over 1 eV, depending on the functional and type of excitation. We investigate how the performance of TDDFT varies when increasingly accurate exchange-correlation potentials derived from Hartree-Fock (HF) and post-HF wavefunctions are combined with different approximate kernels. The lowest MAEs obtained in this manner for valence excitations are about 0.15-0.2 eV, which appears to be the practical limit of the accuracy of TDDFT that can be achieved by improving the Kohn-Sham potentials alone. These findings are consistent with previous reports on the benefits of accurate exchange-correlation potentials in TDDFT, but provide new insights and afford more definitive conclusions.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».