LCAO-TDDFT- <i>k</i> - <b> <i>ω</i> </b> : spectroscopy in the optical limit
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Understanding, optimizing, and controlling the optical absorption process, exciton gemination, and electron–hole separation and conduction in low dimensional systems is a fundamental problem in materials science. However, robust and efficient methods capable of modelling the optical absorbance of low dimensional macromolecular systems and providing physical insight into the processes involved have remained elusive. We employ a highly efficient linear combination of atomic orbitals (LCAOs) representation of the Kohn–Sham (KS) orbitals within time dependent density functional theory (TDDFT) in the reciprocal space ( k ) and frequency ( ω ) domains, as implemented within our LCAO-TDDFT- k - ω code, applying either a priori or a posteriori the derivative discontinuity correction of the exchange functional Δ x to the KS eigenenergies as a scissors operator. In so doing we are able to provide a semi-quantitative description of the photoabsorption cross section, conductivity, and dielectric function for prototypical 0D, 1D, 2D, and 3D systems within the optical limit (‖ q ‖ → 0 + ) as compared to both available measurements and from solving the Bethe–Salpeter equation with quasiparticle G 0 W 0 eigenvalues ( G 0 W 0 -BSE). Specifically, we consider 0D fullerene (C 60 ), 1D metallic (10, 0) and semiconducting (10, 10) single-walled carbon nanotubes, 2D graphene ( Gr ) and phosphorene ( Pn ), and 3D rutile (R-TiO 2 ) and anatase (A-TiO 2 ). For each system, we also employ the spatially and energetically resolved electron–hole spectral density to provide direct physical insight into the nature of their optical excitations. These results demonstrate the reliability, applicability, efficiency, and robustness of our LCAO-TDDFT- k - ω code, and open the pathway to the computational design of macromolecular systems for optoelectronic, photovoltaic, and photocatalytic applications in silico .
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,002 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,002 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,027 | 0,003 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».