Quantitative Studies of the Coverage Effects on Microkinetic Simulations for NO Oxidation on Pt(111)
Notice bibliographique
Résumé
To advance a reliable microkinetic modeling approach using density functional theory (DFT) energies is of great importance to bridging between experimental results and theoretical calculations, and the current major issue is the coverage effect. In this work, a full microkinetic modeling for NO oxidation using DFT energetics is developed. We show that the calculated turnover frequency (TOF) (0.22 s–1) agrees with the experimental one (∼0.2 s–1) very well, if the coverage effects are properly incorporated. It is found that to include the interactions of adsorbates, namely, (i) O and O, NO and NO (self-interaction), and (ii) O and NO (cross-interaction), is important to obtain accurate kinetic results. Equally important, the interactions between the adsorbates and the transition states of O–O bond breaking and O–NO coupling are also crucial for achieving precise kinetics. We demonstrate that a two-line model can be used to describe accurately both the self and cross adsorbate–adsorbate interactions as well as the coverage effects on the transition states of O2 dissociation and O–NO coupling. The various approximations including Brønsted–Evans–Polanyi (BEP) relations are carefully examined, and the errors involved are quantified. Moreover, a one-line model is tested, which is a simplified approach but gives rise to a good agreement with experimental results.
Récupéré en direct depuis OpenAlex et désinversé. Les résumés ne sont pas conservés dans cette base de données : les index inversés représentent 8,6 Go des 9,3 Go de texte de la base, et le serveur dispose de 13 Go libres.
Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction distillée sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Apprise à partir de 10 348 étiquettes directes de Codex et de 10 348 étiquettes directes de Gemma. Le mode candidate est l'union des têtes enseignantes seuillées; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont ni des étiquettes humaines ni des étiquettes directes de modèles de pointe.
Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».