Molecular Trapping Strategy To Stabilize Subnanometric Pt Clusters for Highly Active Electrocatalysis
Notice bibliographique
Résumé
Structure engineering is an effective way to substantially adjust the chemical and physical properties of materials. However, the effects of structure engineering of carbon hosts on the catalytic properties of Pt-based catalysts at the molecular scale are poorly understood. Herein, we report a molecular-level strategy to anchor and stabilize subnanometric Pt clusters on a covalently coupled host of graphitic carbon nitride (g-C3N4) and carbon nanotubes (CNT) for the development of electrocatalysts with high activities toward methanol oxidation reactions. Theoretical evaluation and experimental validation identified that the chemical integration of g-C3N4 on CNT is critical in optimizing the electronic structures and catalytic properties of Pt catalysts. As a result, the Pt-g-C3N4-CNT possesses a high energy level of d-band position, significantly strengthening its adsorption behaviors for the key reaction intermediates during the methanol electrooxidation process and energetically decreasing the energy barriers in the multistep reaction pathways. Combining with the strong catalyst–support interactions afforded by the adaptive coordination environment of g-C3N4 with Pt clusters as well as the unimpeded electron transfer via a σ-orbital overlap between CNTs and g-C3N4, the as-obtained Pt-g-C3N4-CNT possesses prodigious electrocatalytic properties including high activities, unusual poison tolerance, and reliable long-term discharge stabilities toward methanol oxidation reactions, in comparison to commercial Pt/activated carbon (Pt-AC) and Pt-CNT catalysts. This molecular-level finding opens up a new avenue to design and develop more efficient and effective carbon-based supports for fabricating advanced heterogeneous catalysts and could also be extended to more applications, such as lithium-ion batteries, lithium-sulfur batteries, supercapacitors, and sensors.
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Scores Codex et Gemma par catégorie
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,002 | 0,005 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
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score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule tête enseignante, pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».