A global atmospheric chemistry model for the fate and transport of PFCAs and their precursors
Notice bibliographique
Résumé
Perfluorocarboxylic acids (PFCAs) are environmental contaminants that are highly persistent, and many are bio-accumulative and have been detected along with their atmospheric precursors far from emission sources. The overall importance of precursor emissions as an indirect source of PFCAs to the environment is uncertain. Previous studies have estimated the atmospheric source of PFCAs using models and degradation pathways of differing complexities, leading to quantitatively different results. We present results from simulations of atmospheric PFCA formation and fate using the chemical transport model GEOS-Chem. We simulate the most up-to-date chemistry available to our knowledge for the degradation of the precursors fluorotelomer alcohol (FTOH), fluorotelomer olefin (FTO), and fluorotelomer iodide (FTI), as well as the deposition and transport of the precursors, intermediates and end-products of the formation chemistry. We calculate yields of C3-C13 PFCAs formed from 4 : 2 to 12 : 2 fluorotelomer precursors and their deposition to the surface. We find that the ratio of long-chain to short-chain PFCAs increases strongly with distance from source regions. We compare our model results to remote deposition measurements and mid-latitude rainwater measurements. The model captures the observed relationship between rainwater abundance and PFCA chain length, as well as the average deposition rates at mid-latitude and Arctic sites, but underestimates the deposition of PFDoA, PFDA, and TFA at mid-latitudes and PFNA at the Devon Ice Cap. We provide estimates of cumulative PFCA deposition globally. We find that given the most recent emission inventory, the atmospheric source of PFCAs is 6-185 tonnes per year globally and 0.1-2.1 tonnes per year to the Arctic.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,001 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,002 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,002 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,005 | 0,001 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».