Discovery of a Fungal Copper Radical Oxidase with High Catalytic Efficiency toward 5-Hydroxymethylfurfural and Benzyl Alcohols for Bioprocessing
Notice bibliographique
Résumé
Alternatives to petroleum-based chemicals are highly sought-after for ongoing efforts to reduce the damaging effects of human activity on the environment. Copper radical oxidases from Auxiliary Activity Family 5/Subfamily 2 (AA5_2) are attractive biocatalysts because they oxidize primary alcohols in a chemoselective manner without complex organic cofactors. However, despite numerous studies on canonical galactose oxidases (GalOx, EC 1.1.3.9) and engineered variants, and the recent discovery of a Colletotrichum graminicola copper radical alcohol oxidase (AlcOx, EC 1.1.3.13), the catalytic potentials of very few AA5_2 members have been characterized. Guided by the sequence similarity network and phylogenetic analyses, we targeted a distinct paralog from the fungus C. graminicola as a representative member of a large uncharacterized subgroup of AA5_2. Through recombinant production and detailed kinetic analysis, we demonstrated that this enzyme is weakly active toward carbohydrates but efficiently catalyzes the oxidation of aryl alcohols to the corresponding aldehydes. As such, this represents the initial characterization of a demonstrable aryl alcohol oxidase (AAO, EC 1.1.3.7) in AA5, an activity which is classically associated with flavin-dependent glucose-methanol-choline (GMC) oxidoreductases of Auxiliary Activity Family 3 (AA3). X-ray crystallography revealed a distinct multidomain architecture comprising an N-terminal PAN domain abutting a canonical AA5 seven-bladed propeller catalytic domain. Of direct relevance to biomass processing, the wild-type enzyme exhibits the highest activity on the primary alcohol of 5-hydroxymethylfurfural (HMF), a product of significant interest in the lignocellulosic biorefinery concept. Thus, the chemoselective oxidation of HMF to 2,5-diformylfuran (DFF) by C. graminicola aryl alcohol oxidase ( Cgr AAO) from AA5 provides a fundamental building block for chemistry via biotechnology.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,000 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».