Enhanced Nitrate-to-Ammonia Activity on Copper–Nickel Alloys via Tuning of Intermediate Adsorption

2020· article· en· 1 336 citations· W3009486424 sur OpenAlex· 10.1021/jacs.9b13347

Pourquoi ce travail est-il dans la base ?

Une base qui oublie comment elle a trouvé un travail ne peut pas être vérifiée. Voici les voies qui ont admis celui-ci.

Affiliation canadienneUne personne signataire a déclaré un établissement canadien. C'est la seule voie dont dispose la base habituelle.

Organisme subventionnaire canadienUn organisme canadien l'a financé. Le travail peut ne porter aucune affiliation canadienne.

Scores machine (provisoires)

Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.

Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.

Tête enseignante Opus0,014

Tête enseignante GPT0,241

Écart entre enseignants: 0,228 · la distance entre les deux têtes enseignantes sur ce seul travail
Statut de validation: score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découle

Résumé

Electrochemical conversion of nitrate (NO3–) into ammonia (NH3) recycles nitrogen and offers a route to the production of NH3, which is more valuable than dinitrogen gas. However, today’s development of NO3– electroreduction remains hindered by the lack of a mechanistic picture of how catalyst structure may be tuned to enhance catalytic activity. Here we demonstrate enhanced NO3– reduction reaction (NO3–RR) performance on Cu50Ni50 alloy catalysts, including a 0.12 V upshift in the half-wave potential and a 6-fold increase in activity compared to those obtained with pure Cu at 0 V vs reversible hydrogen electrode (RHE). Ni alloying enables tuning of the Cu d-band center and modulates the adsorption energies of intermediates such as *NO3–, *NO2, and *NH2. Using density functional theory calculations, we identify a NO3–RR-to-NH3 pathway and offer an adsorption energy–activity relationship for the CuNi alloy system. This correlation between catalyst electronic structure and NO3–RR activity offers a design platform for further development of NO3–RR catalysts.

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La notice

Revue: Journal of the American Chemical Society
Thématique: Ammonia Synthesis and Nitrogen Reduction
Domaine: Chemical Engineering
Établissements canadiens: University of Toronto
Organismes subventionnaires: Natural Sciences and Engineering Research Council of CanadaMitacsUniversity of TorontoGovernment of CanadaOffice of ScienceGovernment of OntarioCanadian Light SourceCanadian Institute for Advanced ResearchArgonne National LaboratoryOntario Centres of ExcellenceU.S. Department of Energy
Mots-clés: ChemistryCatalysisAdsorptionElectrochemistryNickelAmmoniaAlloyCopperNitrateInorganic chemistryHydrogenAmmonia productionDensity functional theoryElectrodePhysical chemistryComputational chemistryOrganic chemistry
Résumé présent dans OpenAlex: oui
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