Dual-Site-Mediated Hydrogenation Catalysis on Pd/NiO: Selective Biomass Transformation and Maintenance of Catalytic Activity at Low Pd Loading
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Creating a new chemical ecosystem based on platform chemicals derived from waste biomass has significant challenges: catalysts need to be able to convert these highly functionalized molecules to specific target chemicals and they need to be economical─not relying on large quantities of precious metals─and maintain activity over many cycles. Herein, we demonstrate how Pd/NiO is able to direct the selectivity of furfural hydrogenation and maintain performance at low Pd loading by a unique dual-site mechanism. Sol-immobilization was used to prepare 1 wt % Pd nanoparticles supported on NiO and TiO2, with the Pd/NiO catalyst showing enhanced activity with a significantly different selectivity profile; Pd/NiO favors tetrahydrofurfuryl alcohol (72%), whereas Pd/TiO2 produces furfuryl alcohol as the major product (68%). Density functional theory studies evidenced significant differences on the adsorption of furfural on both NiO and Pd surfaces. On the basis of this observation we hypothesized that the role of Pd was to dissociate hydrogen, with the NiO surface adsorbing furfural. This dual-site hydrogenation mechanism was supported by comparing the performance of 0.1 wt % Pd/NiO and 0.1 wt % Pd/TiO2. In this study, the 0.1 and 1 wt % Pd/NiO catalysts had comparable activities, whereas there was a 10-fold reduction in performance for 0.1 wt % Pd/TiO2. When TiO2 is used as the support, the Pd nanoparticles are responsible for both hydrogen dissociation and furfural adsorption and the activity is strongly correlated with the effective metal surface area. This work has significant implications for the upgrading of bioderived feedstocks, suggesting alternative ways for promoting selective transformations and reducing the reliance on precious metals.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».