Chlorines Are Not Evenly Substituted in Chlorinated Paraffins: A Predicted NMR Pattern Matching Framework for Isomeric Discrimination in Complex Contaminant Mixtures
Notice bibliographique
Résumé
Abstract Chlorinated paraffins (CPs) can be mixtures of nearly a half-million possible isomers. Despite the extensive use of CPs, their isomer composition and effects on the environment remain poorly understood. Here, we reveal the isomeric distributions of nine CP mixtures with single-chain lengths (C14/15) and varying degrees of chlorination. The molar distribution of CnH2n+2–mClm in each mixture was determined using high-resolution mass spectrometry (MS). Next, the mixtures were analyzed by applying both one-dimensional 1H, 13C and two-dimensional nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy. Due to substantially overlapping signals in the experimental NMR spectra, direct assignment of individual isomers was not possible. As such, a new NMR spectral matching approach that used massive NMR databases predicted by a neural network algorithm to provide the top 100 most likely structural matches was developed. The top 100 isomers appear to be an adequate representation of the overall mixture. Their modeled physicochemical and toxicity parameters agree with previous experimental results. Chlorines are not evenly distributed in any of the CP mixtures and show a general preference at the third carbon. The approach described here can play a key role in understanding of complex isomeric mixtures such as CPs that cannot be resolved by MS alone.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».