Aggregate-State Effects in the Atomistic Modeling of Organic Materials for Electrochemical Energy Conversion and Storage Devices: A Perspective
Notice bibliographique
Résumé
Development of new functional materials for novel energy conversion and storage technologies is often assisted by ab initio modeling. Specifically, for organic materials, such as electron and hole transport materials for perovskite solar cells, LED (light emitting diodes) emitters for organic LEDs (OLEDs), and active electrode materials for organic batteries, such modeling is often done at the molecular level. Modeling of aggregate-state effects is onerous, as packing may not be known or large simulation cells may be required for amorphous materials. Yet aggregate-state effects are essential to estimate charge transport rates, and they may also have substantial effects on redox potentials (voltages) and optical properties. This paper summarizes recent studies by the author’s group of aggregation effects on the electronic properties of organic materials used in optoelectronic devices and in organic batteries. We show that in some cases it is possible to understand the mechanism and predict specific performance characteristics based on simple molecular models, while in other cases the inclusion of effects of aggregation is essential. For example, it is possible to understand the mechanism and predict the overall shape of the voltage-capacity curve for insertion-type organic battery materials, but not the absolute voltage. On the other hand, oligomeric models of p-type organic electrode materials can allow for relatively reliable estimates of voltages. Inclusion of aggregate state modeling is critically important for estimating charge transport rates in materials and interfaces used in optoelectronic devices or when intermolecular charge transfer bands are important. We highlight the use of the semi-empirical DFTB (density functional tight binding) method to simplify such calculations.
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,001 | 0,001 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,001 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,001 | 0,001 |
| Bibliométrie | 0,001 | 0,001 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,001 |
| Communication savante | 0,001 | 0,001 |
| Science ouverte | 0,001 | 0,001 |
| Intégrité de la recherche | 0,001 | 0,001 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».