Investigating Catechol Surface Modification of TiO<sub>2</sub> for the Development of High Performance Photoelectrochemical Biosensors
Notice bibliographique
Résumé
DNA biosensors are chemical sensors which are used to detect concentrations of specific DNA sequences or register DNA related biological events. There is significant interest in research into the design and optimization of DNA biosensors as they allow for rapid detection of cancers and infectious diseases 1,2. Photoelectrochemical (PEC) techniques can be applied to achieve high performance DNA biosensors with low cost and ultra-sensitivity. In this work, we explored the surface modification of TiO2 nanoparticles (NP) with various catechol molecules and used them to fabricate photoelectrodes for signal-off PEC DNA biosensors. Catechol modification provided dual functionality to the TiO2 NP photoelectrodes: it enhanced their PEC response and provided a molecular linker for attaching probes that capture target DNA. The surface modification of TiO2 NPs was done by adding aqueous solutions of catechol molecules to a suspension of TiO2. Adsorption of catechol on TiO2 took place very rapidly, indicated by a quick change in the colour of the suspension. The catechol-modified TiO2 suspensions were dropdeposited on indium tin oxide coated polyethylene terephthalate (ITO/PET) substrates and oven baked to produce photoelectrodes for the PEC DNA biosensor. Seven catechol molecules were used for surface modification: Caffeic acid (CA), 3,4-Dihydroxybenzaldehyde (DHBA), 3,4-Dihydroxybenzoic acid (DHB), 3,4-Dihydroxy-L-phenylalanine (DOPA), 3,4-Dihydroxyphenylacetic acid (DHPL), 2,3,4-Trihydroxybenzaldehyde (THBA), 2,3,4-Trihydroxybenzoic acid (THB). The photoelectrodes were optically characterized via ultraviolet/visible (UV/vis) spectroscopy and incident photon-to-electron conversion efficiency (IPCE). Additionally, the PEC current of the photoelectrodes were measured using chronoamperometry under white light excitation. Compared against unmodified TiO2, the UV/Vis spectroscopy and IPCE displayed increased light absorption in the visible range and red-shifting for the catechol-modified TiO2 photoelectrodes. This correlated to a great improvement in photocurrent generation. CA-modified TiO2 resulted in the largest increase in photocurrent, over 20 times from the unmodified TiO2 and therefore it was used as the basis for our PEC DNA biosensor. Single stranded DNA (ssDNA) probes were deposited onto the photoelectrodes, followed by target ssDNA deposition. The difference in PEC current after probe deposition and target deposition indicated the concentration of target DNA. A calibration curve was plotted with PEC current density as a function of target DNA concentration, which decreased logarithmically and ranged from 100 nM – 100 fM. A limit of detection (LOD) of 2.38 pM was estimated at a signalto-noise ratio of 3Sx/y (where Sx/y is the root-mean-square error (RMSE)). It is evident from our investigation that functionalizing TiO2 with catechol ligands greatly improves its optical properties which lead to a greater PEC current generation. In particular, high PEC current resulting from the combination of CA and TiO2 can form the basis for high-performance signal-off PEC DNA biosensors with a high dynamic range and low LOD. 1. Beltrán, A. P. & García, M., DNA biosensors and biomarkers to cancer detection. International Journal of Biosensors and Bioelectronics, 4(1), 20-21 (2018) 2. Chua, A., Yean, C. Y., Ravichandran, M., Lim, B. & Lalitha, P., A Rapid DNA Biosensor for the Molecular Diagnosis of Infectious Disease. Biosensors and Bioelectronics, 26(9), 3825-3831 (2011)
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Comment cette classification a été obtenuedéplier
Prédiction machine sur la base complète
Imitation des enseignantsNi prévalence calibrée, ni vérité terrain. Validation humaine à venir. Le volet Gemma est une étiquette directe du modèle pour chaque travail de la base, lue sur la notice réduite au titre. Le volet Codex est un classifieur appris des 10 348 étiquettes directes de Codex et calibré sur les taux pondérés de l'échantillon; les champs sans appui suffisant ne portent aucun appel Codex. Le mode candidate est l'union des deux volets; le consensus est leur intersection. Ces sorties portent le statut machine_predicted_unvalidated et ne sont pas des étiquettes humaines.
Scores du classifieur distillé par catégorie (deux têtes)
| Catégorie | Codex | Gemma |
|---|---|---|
| Métarecherche | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens strict) | 0,000 | 0,000 |
| Méta-épidémiologie (sens large) | 0,000 | 0,000 |
| Bibliométrie | 0,000 | 0,000 |
| Études des sciences et des technologies | 0,000 | 0,000 |
| Communication savante | 0,000 | 0,000 |
| Science ouverte | 0,000 | 0,000 |
| Intégrité de la recherche | 0,000 | 0,000 |
| Charge utile insuffisante (le modèle a refusé de juger) | 0,001 | 0,000 |
Scores machine (provisoires)
Les deux têtes enseignantes du modèle étudiant, lues sur ce travail. Un score ordonne la base pour la relecture; il n'affirme jamais une catégorie, et le statut de validation accompagne chaque rangée tel quel.
Scores de référence d'un modèle non mature (critères de maturité non atteints, 7 itérations). Un score ordonne; il n'affirme jamais une catégorie.
score_only:v0-immature-baseline · tel quel depuis la passe de notation : score_only signifie que le nombre peut ordonner les travaux, et qu'aucune étiquette de catégorie n'en découleClassification
machine, non validéePrédiction automatique; un appel candidat d’une seule source (Gemma direct ou Codex distillé), pas un consensus.
Le détail, modèle par modèle et score par score, se trouve en fin de page sous « Comment cette classification a été obtenue ».